摘要
近年来,核燃料后处理高放废液中的裂变产物钯,因其丰富的含量和较低的辐照水平而逐渐引起研究者的关注.然而,目前裂变产物钯的分离也面临着高酸、强辐照和多种核素干扰的问题.为此,论文提供了一种新型的具有核壳结构的磁固相吸附剂,以实现对高放废液模拟料液中钯的选择性分离.首先,通过溶剂热法制备了超顺磁的四氧化三铁纳米颗粒;再利用溶胶-凝胶法,在四氧化三铁外包覆二氧化硅保护壳层;通过硅烷偶联剂的水解作用,在二氧化硅外生长末端氨基,并借助化学键合的方法,将对钯有特异性识别作用的DOTA配体固定到磁性微球表面,构建所需的磁性复合吸附剂.经过结构与形貌表征后发现，该材料具有良好的分散性和灵敏的磁响应能力，核芯四氧化三铁粒径约为300 nm，二氧化硅包覆壳层的厚度为20 nm，二氧化硅和有机配体的引入不会破坏核芯的晶型结构，但在一定程度上减弱其饱和磁强度。该磁性微球能在外部磁场的作用下，13秒内完成固-液分离。论文系统考察了硝酸浓度、接触时间、金属离子浓度、循环使用性和选择性等因素对该磁性复合微球在硝酸介质中吸附钯的性能影响。结果表明，该材料在较宽的硝酸浓度范围内对钯均表现出良好的分离能力，吸附过程符合Langmuir等温线模型和准二级动力学模型，属于单分子层的表面化学吸附，且易于实现循环复用。此外，研究中还借助X射线光电子能谱(XPS)和红外光谱等手段探讨了该磁性微球与钯在硝酸介质中的相互作用机理。从实际应用的角度出发，DOTA修饰的磁性复合微球将是一种从高放废液中选择性回收裂变产物钯的吸附材料。
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