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Sb在铁氧化物上的固定分子机制及其环境效应

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土壤中铁氧化物因具有表面功能基团多、丰度大等特点,对Sb在土壤中迁移转化及生物有效性有着显著影响.基于宏观吸附实验和扩展X射线吸收精细结构光谱(EXAFS)及量子计算等手段对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)在针铁矿表面的吸附机理进行了探究.发现针铁矿对Sb具有较强的吸附能力.Sb(Ⅲ)在针铁矿表面的吸附量受pH影响不大,而Sb(Ⅴ)在针铁矿表面的吸附量却受到pH显著影响,具体表现为pH升高,吸附量降低.针铁矿对Sb(Ⅲ)吸附能力强于Sb(Ⅴ).支持电解质浓度对吸附量不显著,说明Sb在针铁矿表面形成内圈络合结构.扩展X射线吸收精细结构谱和密度泛函理论计算结果共同表明,Sb(Ⅲ)可在针铁矿表面形成双齿双核、单齿单核、双齿单核络合物,与针铁矿平均结合能为-22.4kcal/mol,Sb(Ⅴ)可在针铁矿表面形成双齿单核、双齿双核、三齿双核、三齿四核络合物,与针铁矿平均结合能仅为-4.56kcal/mol,Sb(Ⅴ)的低结合能解释了为何Sb(Ⅴ)比Sb(Ⅲ)迁移能力更强.采用室内培养和传统离位化学提取法研究了淹水和干湿处理交替对Sb污染土壤中Sb形态和有效性的影响。淹水处理增加了土壤中Sb浓度及无定形态铁氧化物含量，土壤中无定形铁氧化物含量与Fe结合态Sb含量呈显著正相关，无定形氧化铁对Sb有较强的吸附作用，增加了Sb的固定。尽管淹水处理下土壤中无定形氧化铁含量增加，但铁锰氧化物还原溶解对释放Sb的影响更大，因此淹水增加而干湿交替降低了Sb的移动性和有效性。

孙倩、崔晓丹、周东美、王玉军

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中国科学院南京土壤研究所土壤环境与污染修复重点实验室,南京210008

中国科学院大学,北京100049

土壤污染 锑离子 铁氧化物 吸附机理 环境效应

中国土壤学会

中国土壤学会第十三次全国会员代表大会暨第十一届海峡两岸土壤肥料学术交流研讨会

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