放射性核素在长江口固—液相态转化影响因素的模拟研究

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中文摘要：陆-海交汇处的河口混合区具有多方面的功能，在地球化学研究中占有重要地位。河口中的盐度、悬浮泥沙浓度等因素时空变化频繁，并通过吸附及解析等过程控制放射性核素在颗粒固相和溶液相之间的相态分配。长江河口径流量大、多悬浮泥沙，具有中国河口的典型特点，在研究放射性核素固-液相态转化方面具有重要意义。放射性核素在自然界中的含量很小，但是在示踪环境研究方面的具有不可替代的作用，比如放射性示踪剂是方便的研究金属离子和污染物行为的有力工具。人为因素增加的放射性核素对环境的潜在危害也不容忽视。为了正确客观地认识这些核素在自然环境的迁移和归宿，研究其在河口水环境的相态分配情况及影响因素是非常必要的。室内控制实验是系统的研究单一环境因素对放射性核素吸附行为影响程度的有效方法。本文针对取自长江口的样品，采用室内模拟以及与实际测量结果相对照的方法，较为系统地研究了颗粒物浓度、盐度、pH值、温度和海水组成等重要环境因素对放射性核素(<'234>Th、<'241>Am、<'7>Be、<'234>Th、<'228>Ra、<'137>Cs、<'210>Pb和<'152>Eu)固-液相态分配的影响。结果如下： 1．随着水体中悬浮颗粒物浓度的增大，放射性核素在固相中的吸附将普遍增大，而其在固-液相间的分配系数K<,d>(为放射性核素在泥沙固相中的质量浓度与其在溶液相中的体积浓度之比)有普遍降低的趋势，即存在所谓的“颗粒物浓度效应”。 2．实验研究表明，固-液悬浮体系中盐度的增大降低了<'228>Ra和<'137>Cs在颗粒物相的吸附，可能与阳离子的竞争吸附有关。<'132>Eu和<210>Pb的固-液分配系数随盐度的变化没有明显的变化趋势，可能与其强的颗粒活性有关，而<'7>Be的固-液分配系数则随着盐度的增加有缓慢增加的趋势，这可能归因于<'7>Be较小的离子半径。<'7>Be、<'234>Th、<'137>Cs和<'228>Ra都存在“盐度效应”，即在盐度中间区域存在较强的吸附作用。 3．不同温度下模拟实验的结果对比显示，温度的升高增大了<'241>Am在固相的吸附，而减小了<'234>Th在固相的吸附，因此二者从水体中的清除机制明显不同。 4．模拟结果表明，放射性核素固-液分配的pH效应显著，pH的升高增大了放射性核素在颗粒物固相上的分配，并可促使放射性核素向固相转移。 5．海水的组成对核素的吸附行为具有重要影响，Na<'+>对<'137>Cs的吸附行为影响较小，天然海水中存在的胶体对<'228>Ra的清除作用更明显。 6．吸附-解吸实验的结果显示，<'241>Am、<'228>Ra和<'137>Cs的吸附行为是可逆的，而<'152>Eu的吸附行为是不可逆的。 7．通过室内模拟和现场测量的数据对比可以推测，在长江河口区盐度是影响<'228>Ra吸附行为的控制因素。 8．测定了2006年水文特枯条件下长江中下游若干站点水体中<'226>Ra和<'228>Ra的分配系数。结果显示，<'226>Ra存在所谓的“颗粒物浓度效应”，而<'228>Ra则不存在，可能是由于悬浮颗粒物本身含有较多的<'232>Th。

作者：

段宗炼

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关键词：

放射性核素固液相态转化室内模拟长江河口放射性示踪剂河口水环境

授予学位：

硕士

学科专业：

化学无机化学

导师：

曾正志、杜金洲

学位年度：

2007

学位授予单位：

兰州大学

语种：

中文

中图分类号：