摘要
论文在查阅国内外有关文献基础上,对烯烃环氧化反应的合成工艺及研究进展作了概述,对该论文的代表产品环氧环己烷的合成路线及工业化应用作了综合评述.论文避开了工艺复杂、污染严重的传统环氧化法,探索开发了一条适合工业化生产的环氧环己烷绿色催化合成新工艺路线.论文采用酸催化脱水法,对环己醇在磷钨酸、硅钨酸、多聚磷酸-硫酸催化下脱水反应及工艺过程进行了实验研究,合成了较高纯度的环己烯.对杂多酸的特性及催化脱水机理进行了探讨.论文研究了次氯酸法在环己烯环氧化反应中的应用,次氯酸法是传统的烯烃环氧化法,低选择性、污染严重等缺点在较大程度上限制了次氯酸法的工业化应用.论文重点研究了以环己烯为原料,杂多离子/PTC/H<,2>O<,2>复合体系绿色催化环氧化合成环氧环己烷的新工艺.论文研究了钛硅分子筛的特性及合成工艺,探讨了分子筛的合成机理及反应条件对钛硅分子筛结构的影响.应用水热合成法合成了中孔的含钛分子筛Ti-MCM-41,分别以过氧化氢与叔丁基过氧化氢为氧源,对Ti-MCM-41在环己烯环氧化反应中的应用进行了实验探索.论文研究和探讨了由环己醇经硅钨酸催化脱水合成环己烯,由环己烯经杂多离子/PTC/H<,2>O<,2>复合体系绿色催化合成环氧环己烷的工程化开发原理和流程组织原则等.完成了中试工艺流程设计,确定了操作规程.中试放大试验结果验证了新合成工艺的工业化可行性.确定了可行的工业化应用工艺放大原则.为绿色催化合成环氧环己烷系化合物的工业化合成新工艺开发提供了理论依据和可行的工艺参数组合.
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