摘要
温室效应引起的一系列气候问题如全球变暖日益威胁人类的生存环境，促使人类实现温室气体特别是CO2的减排。在目前众多CO2捕获分离方法中，吸附分离正受到越来越多的关注，提高其效率和效益的核心是研制高性能的吸附剂。其中，多孔炭孔隙发达、化学稳定性和热稳定性好、再生性能优越，同时造价低廉，成为CO2捕获分离过程中的优势选择。本文以酚醛聚合物基多孔炭为研究对象，通过调变反应条件制备纳米结构多孔炭，所得多孔炭具有良好的CO2吸附分离性能。 利用碱式碳酸镁的催化功能及易分解特性，实现间苯二酚、甲醛的快速凝胶，炭化得孔隙发达的多孔炭(MCM-Mg)，其轴向抗压强度达9.4MPa。该方法将凝胶过程缩短至30 min，孔隙也更为发达。273K下该系列的静态CO2吸附量可达3.49～4.50mmol·g-1(1 bar);0.15bar最高可达1.87mmol·g-1。研究发现，微孔对材料吸附性能起主导作用;MCM-Mg的单位微孔比表面积可吸附7.15μmol CO2，高于大部分活化法制备的炭材料。多组分动态穿透实验表明，该系列材料可实现CO2/N2的完全分离，并且在室温条件下，经过惰性气体吹扫即可实现再生，同时具有良好的耐水汽性能和循环再生性能。 根据相似相溶原理，加入有机溶剂可提高聚合物前体在溶剂中的分散程度，因此利用有机溶剂热的方法，向反应体系中引入有机溶剂制备多孔炭OSC。相比于水溶剂体系，引入有机溶剂后的多孔炭孔隙更为发达，总孔容达到水体系的两倍以上。研究得最优合成条件为“固含量15％的体系经90℃反应后在800℃下炭化”。该条件下材料可吸附3.11mmol·g-1CO2。对材料进行吸附速率测试发现，有机系OSC-D可以在短时间内吸附更多的CO2，这应归因于有机系的小尺寸单元和发达多孔结构。此外材料可以实现CO2/N2和CO2/CH4混合气的分离。 以廉价的无机盐NaCl为模板，以酚醛胺为炭前驱体，在温和的条件下制得多孔炭。选择异丙醇/水体系为溶剂，得到宏观/微观均匀的材料。由氮吸附可得NaCl的模板作用主要体现为创制微孔。水洗可以成功除去模板。对材料的CO2吸附性能研究发现，模板的除去可以有效提高材料的CO2吸附量。更重要的是，盐模板创制出的微孔对CO2有更强的吸附能力。
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