激光技术在工业、农业、通信、医学、国防等科学技术领域有着重要应用。目前，开发同时具有激光性能和非线性光学性能的多功能晶体材料，拓展激光的波段范围，获得小型、便携、稳定的激光器件，是当前激光器发展的主流。为探索更多具有激光倍频复合功能效应的晶体材料，丰富现有材料体系，本论文对结构有序型A3TaGa3Si2O14(ATGS，A=Ca，Sr)以及掺钕ATGS(A=Ca,Sr)晶体进行了生长，研究了他们的非线性光学性质和激光自倍频性质。主要研究工作及结果如下: (1)采用提拉法，对Ca3TaGa3Si2O14(CTGS)和Sr3TaGa3Si2O14(STGS)以及掺杂1mol％Nd2O3的CTGS和STGS晶体进行了生长。研究了晶体的最佳生长方向，结果证明CTGS和STGS晶体分别沿[110]和[120]方向生长时，能够得到较高质量的单晶。分析了生长晶体的缺陷（包括:晶体开裂，包裹体和色心等）。研究表明，通过调节温场、改变生长工艺参数、退火处理等措施，可以有效克服或降低此类缺陷的形成。 (2)对生长的CTGS、STGS、Nd∶CTGS和Nd∶STGS晶体进行了结构分析及光学性质表征。采用X-Ray粉末衍射仪对生长的CTGS、STGS、Nd∶CTGS和Nd∶STGS晶体结构进行了分析。研究结果表明，所生长的四种晶体均为同一物相，同属三方晶系32点群;与CTGS和STGS晶体相比，Nd∶CTGS和Nd∶STGS晶体的晶格常数都有不同程度的增大，晶体底部的晶格参数增大更为明显，与Nd3+的分凝系数有关。 采用高分辨X射线衍射技术，对生长的Nd∶CTGS晶体的质量进行了表征。选取晶体中心和边缘部分进行摇摆曲线测试。结果表明，两部分晶体所得到的摇摆曲线峰型对称，半峰宽较小且相等，说明生长的晶体具有较高的晶格完整度。 采用X射线荧光光谱仪，对Nd∶CTGS和Nd∶STGS晶体中Nd3+的掺杂浓度进行了检测。研究结果表明，Nd3+在Nd∶CTGS和Nd∶STGS晶体中掺杂浓度分别为10.7520％和6.4516％，分凝系数分别为0.420和0.311。 对ATGS(A=Ca,Sr)和Nd∶ATGS(A=Ca,Sr)晶体进行了透过光谱测试分析。结果表明，生长晶体的透过率均在80％以上，表明了晶体良好的光学均匀性。 在室温红外波段(800nm～1500nm)，测试了Nd∶CTGS和Nd∶STGS晶体的荧光光谱，发现Nd∶CTGS和Nd∶STGS晶体在该波段均存在三个荧光发射峰，中心波长分别在893nm、1064nm和1344nm附近。其中波长1064nm处，峰值最高。 采用垂直入射法，分别对CTGS和STGS晶体进行了折射率的测量。并根据色散方程对折射率进行拟合，进而求得色散方程的参数。实验结果表明，该类晶体均为正单轴晶体。 (3)根据测得的CTGS和STGS晶体的折射率，通过理论与实验研究，得到了两种晶体的相位匹配角度，分别为:CTGS晶体，Ⅰ类(38.7°，30.0°)，Ⅱ类(61.1°，0°);STGS晶体，Ⅰ类(42.5°，30.0°)，Ⅱ类(69.5°，0°)。按照相位匹配角度设计并加工CTGS和STGS晶体切型并进行激光倍频实验。对于CTGS晶体，实验获得最大绿光输出功率为5.30mW（Ⅰ类）和4.02mW（Ⅱ类），光-光转化效率分别为20.38％（Ⅰ类）和16.33％（Ⅱ类）。有效倍频系数为deff=0.44pmV-1(Ⅰ类)和deff=0.34pmV-1（Ⅱ类），二阶非线性系数x11为0.73pmV-1。 在同样实验条件下，对STGS晶体进行倍频实验，获得的最大输出功率分别为:3.16mW（Ⅰ类）和2.17mW（Ⅱ类），光-光转化效率分别为12.89％（Ⅰ类）和10.71％（Ⅱ类）。计算得到STGS晶体的有效倍频系数为deff=0.39pmV-1（Ⅰ类）和deff=0.24pmV-1（Ⅱ类），二阶非线性系数x11为0.72pmV-1。 (4)根据Nd∶CTGS和Nd∶STGS晶体的相位匹配角度制备晶体切型，进行激光自倍频实验。在Nd∶CTGS和Nd∶STGS晶体中成功实现了激光自倍频绿光输出。在Nd∶CTGS的Ⅰ类切型晶体中，得到的最大输出功率为18.8mW，Ⅱ类切型晶体的最大输出功率为4.4mW;在Nd∶STGS的Ⅰ类切型晶体中，得到的最大输出功率为9.0mW，Ⅱ类切型晶体的最大输出功率为2.0mW。 为了进一步提高激光自倍频输出功率，对Nd∶CTGS晶体的Ⅰ类和Ⅱ类相位匹配晶体切型进行了镀膜，开展了腔内激光自倍频实验。研究得到，镀膜后Nd∶CTGS的Ⅰ类相位匹配切型晶体，其输出功率高达72mW，Ⅱ类相位匹配切型晶体的输出功率达到33.68mW，较同类型未镀膜样品提高了近4倍。研究了镀膜样品输出功率随时间的变化，当输出功率最大时，Nd∶CTGS的Ⅰ类相位匹配切型晶体表现出良好的激光特性，30分钟内输出功率几乎保持不变，说明该晶体具有良好的工作稳定性。
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