摘要
水，是生命之源，是人类社会赖以生存的前提。水资源和水安全直接关系到人与社会的可持续发展。随着社会经济的快速发展，水污染问题越来越严重，水污染对环境和人类健康造成了威胁。水污染控制成为现代社会人们关注的焦点。一般来说，水污染处理方法包括生物法、物理法和化学法，其中高级氧化技术是研究较多的方法。近年来，基于硫酸根自由基（SO4-）的高级氧化技术迅速发展并成为研究热点。硫酸根自由基的来源是过硫酸盐的活化，一般来说，活化过硫酸盐的方式有热活化、光活化、过渡金属活化等。然而，这些方法都存在某些不足，目前，基于硫酸根自由基高级氧化技术的研究主要集中在如何绿色高效的活化过硫酸盐。本论文，研究了两种新颖的均相高效活化过硫酸盐方法。 本论文第一部分内容研究了抗坏血酸促进过硫酸盐降解阿特拉津，并探讨了不同浓度、温度和pH值条件下抗坏血酸活化过硫酸盐降解阿特拉津的效果。实验发现，在过硫酸盐体系中加入抗坏血酸之后，阿特拉津的降解效率提高了20倍。捕获实验表明，羟基自由基和硫酸根自由基是主要活性物种。我们采用ESR方法检测体系中产生的活性氧物种，采用LC-MS、GC-MS检测了抗坏血酸和阿特拉津降解过程中的中间产物。通过对比几种还原性物质和类似抗坏血酸结构物质活化过硫酸盐的效果发现，抗坏血酸活化过硫酸盐的关键原因是其分子中所含有的二烯醇式结构。最后，我们提出了抗坏血酸活化过硫酸盐的机理。这个体系提供了一种简单高效的污染物去除方法，同时为烯醇式结构物质在环境污染转化方面提供了新思路。 本论文第二部分内容采用磷酸根活化过一硫酸盐，研究了不同物质比例对体系降解污染物性能的影响。通过软件模拟出不同pH值条件下磷酸根和过一硫酸盐存在形式，考察了不同pH值条件下PBS/PMS降解阿特拉津的效果。实验结果表明，磷酸根活化过一硫酸盐机理与PBS与PMS结构密切相关，两者可能形成氢键从而导致过一硫酸盐氧氧键的活化。我们还研究了PBS/PMS体系活性氧物种的生成及其在污染物降解过程中的作用，结果表明，体系中产生了硫酸根自由基和羟基自由基两种活性氧物种，这两者共同作用于阿特拉津使其矿化降解。考虑到磷酸根对水体的二次污染，我们采用氯化钙沉淀法去除磷酸根。PBS/PMS体系为富磷废水中有机污染物的去除提供了可能的应用前景。
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