摘要
生物质衍生物选择性加氢制备高附加值化学品和能源产品具有重要的意义。5-羟甲基糠醛(HMF)选择性加氢制备2,5-二甲基呋喃(DMF)、乙酰丙酸乙酯(EL)选择性加氢制备γ-戊内酯(GVL)是两个典型的由生物质类衍生物制备重要化学品的反应,设计和制备对这些反应有良好催化性能的非贵金属催化体系是重要的研究课题。本论文在此方面开展了深入的研究,具体内容如下: 1.采用浸渍-焙烧法制备了以非贵金属Cu和Co为活性组分的催化剂CuCo/NGr/α-Al2O3(NGr/α-Al2O3:氮掺杂石墨烯修饰的α-Al2O3),利用不同手段对催化剂进行了表征。研究了不同条件制备的催化剂对HMF选择性加氢反应的催化性能,并考察了不同反应条件对反应的影响。结果表明,经400℃还原后的催化剂(CuCo(R)/NGr/α-Al2O3)具有极高的活性和选择性,在优化反应条件下,HMF的转化率和DMF的选择性均高达99%以上。 2.采用浸渍-焙烧法将非贵金属Ni、Fe、Cu或FeNi、CuNi等双金属负载到氮掺杂石墨烯修饰的α-Al2O3上,制备得到了一系列负载型非贵金属催化剂,利用不同手段对催化剂进行了分析和表征,研究了这些催化剂对EL加氢制备GVL的催化性能,考察了反应温度、反应压力、反应时间以及催化剂用量对催化加氢反应的影响。结果表明,在所制备的催化剂中Ni(R)/NGr/α-Al2O3的催化性能最高,在优化条件下,反应的转化率能达到98%,GVL的选择性能达到99%。