摘要
稠环芳烃是含有两个或两个以上苯环的半挥发性有机物，绝大多数都具有致癌致畸性，广泛存在于陆地和水环境中，它们主要是由化石燃料的不完全燃烧形成的。近年来随着汽车尾气排放标准和环境法规的日益严格，各国对清洁油品的需求量不断提高，催化加氢被认为是油品精制的有效途径之一，因此制备高活性的加氢催化剂显得尤为重要。 本文采用共沉淀法成功制备了高活性的NiAl催化剂，并在该催化剂上研究了萘、蒽的加氢反应，利用TG，FTIR，XRD，SEM-EDX，HRTEM，BET，H2-TPR，XPS等表征技术对催化剂的性能进行了探究，氮气的吸附-脱附曲线显示该催化剂属于介孔材料，具有较高的比表面积和小粒径，大约在10nm左右，H2-TPR和XPS表征结果显示中等强度的相互作用能够促进活性组分的高度分散，避免Ni在还原过程中出现团聚现象，通过以上研究得出经500℃焙烧和还原的NiAl催化剂表现出较优异的萘、蒽加氢活性。 本论文在NiAl催化剂中探究了一系列工艺参数（催化剂的用量、反应溶剂、时间、温度以及压力等）对萘加氢反应的影响，结果发现萘的加氢反应是连续进行的，萘先生成四氢萘，之后四氢萘继续生成反式十氢萘和顺式十氢萘，探究结果得出萘能够在较温和的条件下得到深度加氢产物十氢萘(200℃，3MPa)，其选择性高达98.02％,动力学结果显示萘加氢为拟一级反应，计算得到萘加氢的活化能为34.36KJ/mol，低于之前研究所报道的，说明该催化剂具有良好的加氢反应特性。 探究了不同时间、温度以及压力对蒽在NiAl催化剂上加氢转化率和产物分布的影响，结果发现蒽加氢产物较为复杂，分别有二氢蒽(DHA)、四氢蒽(THA)、非对称八氢蒽(trans+cis-OHA)、对称八氢蒽(sym-OHA)以及全氢蒽(PHA)。可以通过改变反应条件来调控产物的分布，蒽在反应压力为1Mpa，温度为200℃下反应2h后对称八氢蒽的选择性可达到90.67％，而在200℃，3Mpa下蒽在NiAl催化剂上反应6h全氢蒽的选择性可达到96.65％。
NETL