摘要
可溶性过渡金属纳米催化剂因为具有高选择性和高活性的特点而受到广泛关注，但是如何实现催化剂分离回收以及循环使用一直是该领域的难点。在本课题组的前期研究基础上，本文将温控膦配体Ph2P(CH2CH2O)22CH3（LP1000）稳定的Pt和Pd纳米催化剂用于喹啉及其衍生物的选择性加氢反应、异喹啉及其衍生物的选择性加氢反应以及二苯乙炔的选择性加氢反应中，研究结果如下： 将温控相转移 Pt纳米催化剂用于喹啉及其衍生物的选择性加氢反应中。以喹啉为例，在优化的反应条件（喹啉/Pt=1000（molar ratio），T=130℃，PH2=3 MPa，t=3 h）下，喹啉的转化率和1,2,3,4-四氢喹啉（1-THQ）的选择性均大于99%。催化剂能够循环使用10次，催化剂的活性无明显下降，1-THQ的选择性保持不变，转化数（TON）达10,474，是目前文献报道中Pt纳米催化剂催化该反应的最高值。 将温控相转移 Pt纳米催化剂用于异喹啉及其衍生物的选择性加氢反应中。以异喹啉为例，在优化的反应条件（异喹啉/Pt=500（molar ratio），T=130℃，PH2=3 MPa，t=3 h）下，异喹啉的转化率为98%，1,2,3,4-四氢异喹啉（1-THIQ）的选择性均大于99%。催化剂能够循环使用10次，催化剂的活性无明显下降，1-THIQ的选择性保持不变，TON值高达5,340，是目前文献报道中过渡金属纳米催化剂催化该反应的最高值。 将温控相转移Pd纳米催化剂用于常压下催化二苯乙炔（DPA）的选择性加氢反应。在优化的反应条件下（T=80℃，DPA/Pt=300（molar ratio），t=20 min），DPA的转化率大于99%，顺式-二苯乙烯（cis-ST）的选择性为97%，反应的转化频率（TOF）达873 h-1，与目前文献报道中常压下Pd纳米催化剂催化该反应的的最高值相当，催化剂能够循环使用6次，催化剂的活性和选择性无明显下降，整个循环的TON值为2,037。
NETL