摘要
硝基芳香族化合物(NACs)具有生物降解性差、生物毒性大的特点，被许多国家列为优先控制的污染物，开展经济高效的NACs控制技术研究意义重大。本论文设计并制备了用于提高生物电化学系统(BES)电极效率的阳极和阴极材料;开发了两种无隔膜生物电化学系统(MFBES)，以实现NACs的强化还原降解。 采用电聚合的方法制备了聚苯胺/氧化石墨烯复合物(PANi/GO)。通过扫描电子显微镜、拉曼光谱、红外光谱的测试，证实PANi/GO复合物成功包裹于石墨毡(GF)电极表面。循环伏安测试及恒电位测试证明改性后电极的电化学活性、pH适用范围及稳定性均显著提升。将改性电极用作BES阳极，其最大功率密度显著提升，证实通过电极改性BES可获得更高的产电性能。 以吡咯为单体，氮掺杂石墨烯(NG)为阴离子掺杂剂，采用电聚合的方法制备聚吡咯/氮掺杂石墨烯复合物(PPY/NG)于GF电极表面。结果表明:PPY/NG复合物可均匀包裹GF表面，相比于对照组PPY修饰GF电极，其比表面积及电化学活性均显著提高。电化学测试表明，PPY/NG改性电极对于对硝基酚(PNP)具有灵敏的电流响应，并对其具有明显的电催化还原效果。将改性电极用作BES阴极，体系对PNP表现出良好的还原去除效果。 开发了上流式厌氧污泥床(UASB-BES)耦合系统，系统地考察了体系对2，4-二硝基氯苯(DNCB)的强化还原效果。结果表明:电场作用下DNCB的还原及脱氯过程显著增强;高电压有利于DNCB的还原，过高的电压(＞1.6V)则产生抑制作用。UASB-BES系统内生物多样性显著提高，相比厌氧对照系统的抗冲击负荷能力显著增强。UASB-BES系统内还原相关细菌(Comamonas、Denitrovibrio)及电化学活性细菌(Arcobacter、Desulfovibrio)得到富集，DNCB的还原效率因此提升。UASB-BES系统可长期稳定高效地还原DNCB，期间微生物群落结构趋于稳定。 开发了用于强化还原去除硝基酚的MFBES。结果表明:电场在PNP的还原及对氨基酚(PAP)生成过程中起关键作用。在阴极电位-1000mV vs Ag/AgCl，水力停留时间(HRT)8.9h时，PNP的去除速率最高达18.95±0.10molm-3d-1。在较低的电子供体用量、高PNP进水浓度及短HRT的条件下，PNP的去除及PAP的生成仍能保持较高水平，表明该系统具有良好的抵抗冲击载荷的能力。三种不同结构的硝基酚(邻硝基酚(ONP)、间硝基酚(MNP)、PNP)在该系统中还原的难易程度为ONP＞MNP＞PNP。随着不同结构的硝基酚变化，所对应的微生物群落的丰富度符合ONP＞MNP＞PNP的顺序，部分核心菌属(Treponema、Desulfovibrio及Geobacter)始终在电极生物膜内占优，其他优势微生物群落随硝基酚结构变化而改变。MFBES体系在NACs废水的强化还原处理方面具有广阔的应用前景。
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