摘要
稀土元素因其独特的4f电子层结构和5d空轨道，具有优异的光、电、磁等性能。空心球材料具有比表面积大、相对密度低、渗透性良好等特点。稀土氧化物空心球结合了空心球和稀土氧化物两者的优点，使得材料的性能更加优异，其应用领域也会更加广阔。 本论文采用水热法制备了单分散、粒径均一的氧化铈（CeO2）、氧化钇（Y2O3）空心球，并对其光催化降解甲基橙（MO）和吸附重铬酸钾（K2Cr2O7）的性能进行研究。主要研究成果如下： 1、选用六水硝酸铈（Ce(NO3)3·6H2O）作为铈源，乙二醇的水溶液作为溶剂，聚乙烯吡咯烷酮（PVP）作为表面活性剂，探索得到水热法制备 CeO2空心球的最佳配方和工艺条件为：Ce(NO3)3·6H2O用量为1 g，PVP用量为0.8 g，乙二醇水溶液30 ml，反应温度为180℃，反应时间为22 h，煅烧温度为500℃。制备的CeO2空心球直径约400 nm，壁厚约30 nm。反应生成的前驱体是多相物质，经500℃煅烧处理2 h得到结晶完善的纯立方萤石结构的CeO2。CeO2空心球的BET比表面积为76.86 m2g-1，孔径主要分布在3-5 nm。Ce(NO3)3·6H2O用量，PVP用量以及反应时间对产物的形貌，分散情况以及尺寸都有很大的影响，水热法制备 CeO2空心球的机理为 Ostwald熟化机理。 2、水热法制备的CeO2空心球由于具有大的比表面积和独特的中空介孔结构，有利于促进染料分子的扩散和降低光生电子和空穴对的复合几率，其光催化降解 MO在6 h时降解率达到95%。同时得到水热法制备的CeO2空心球吸附K2Cr2O7溶液的过程中，初始溶度为50 mg/L时，最佳条件：pH值为3，吸附剂用量为0.08 g，吸附时间为5 h，CeO2空心球煅烧温度为500℃。对K2Cr2O7溶液的去除率可达到94.06%，最大吸附量为5.88 mg/g，其吸附过程可以用准二级吸附动力学模型描述。 3、选用六水硝酸钇（Y(NO3)3·6H2O）作为钇源，尿素作为沉淀剂，乙醇的水溶液作为溶剂，PVP作为表面活性剂，探索得到水热法制备Y2O3空心纳米花的最佳配方和工艺条件为：Y(NO3)3·6H2O用量为0.1 g，尿素用量为0.36 g，35 ml乙醇水溶液， PVP用量为0.2 g，反应温度为180℃，反应时间为12 h，煅烧温度为900℃。制备的Y2O3空心纳米花直径约140 nm。反应生成的前驱体为Y(OH)CO3，经900℃煅烧处理2 h得到结晶完善的纯立方相的Y2O3空心纳米花。Y2O3空心纳米花的BET比表面积为15.46 m2g-1，孔径分布在21 nm。Y(NO3)3·6H2O用量、PVP用量、尿素用量以及反应时间对产物形貌和结构都有很大的影响。Y2O3空心纳米花的形成机理遵循Kirkendall效应。 4、水热法制备的Y2O3空心纳米花对K2Cr2O7溶液具有很好的吸附效果，吸附过程中，初始溶度为50 mg/L时，最佳条件：pH值为1、吸附剂用量为0.04 g、吸附时间为5 h、Y2O3空心纳米花煅烧温度为900℃。Y2O3空心纳米花对K2Cr2O7溶液的去除率可达到88.5%，最大吸附量为11.06 mg/g，其吸附过程可以用准二级吸附动力学模型描述。
NETL