摘要
汞（Hg）是唯一以气态形式存在的有毒重金属元素。大气汞（TGM）是一种全球性污染物，对环境和人体健康都有着重大影响。通过大气沉降带入表生环境中 TGM在汞的生物地球化学循环过程中扮演着极其重要的角色。在汞矿区，汞矿开采及冶炼活动是环境中TGM的最主要来源。汞矿区由于受到高浓度TGM的影响，其附近表生环境中汞的生物地球化学循环演化与大气沉降带入的“新汞”的地球化学行为演化密不可分。因此，对这部分“新汞”在沉降前、沉降后的形态转化及其迁移转化过程的阐明，将有助于深入了解表生环境中汞的生物有效性、地球化学行为与循环机制，丰富和扩大对陆地生态系统中“新沉降”汞的生物地球化学循环演化的认识。 本研究以陕西旬阳汞矿区为研究区域，通过详细的试验设计，系统监测了不同时间段TGM浓度，以及遭受TGM影响的试验土壤和稻米中THg和MeHg含量变化特征。根据试验土壤中汞含量变化，初步估算了汞矿区TGM的干／湿沉降速率及年沉降通量，并对汞矿开采及冶炼过程排放的汞对当地环境的影响进行了评价，取得以下成果： (1)旬阳汞矿区近地表TGM平均浓度为302±376 ng m-3，变化范围为24-2220 ng m-3，TGM浓度最高的地区在冶炼厂附近，随着距离冶炼厂距离的增加TGM浓度逐渐降低，说明环境中的TGM主要来源于冶炼厂； (2)旬阳汞矿区大气降水中总汞（THg）、活性汞和溶解气态汞的平均浓度分别为48±43、13±9.0和3.8±3.6 ng L-1，说明汞矿开采及冶炼活动对大气降水造成了严重的汞污染。除此以外，大气降水中Sb的平均浓度为6.0μg L-1，超出了我国环境质量标准(GB3838-2002)规定的≤5.0μg L-1，说明旬阳汞矿区不仅遭受汞污染的影响，同时还面临Sb的污染； (3)经过连续16个月的大气汞沉降，试验土壤中THg和甲基汞（MeHg）从0.32±0.01 mg kg-1和0.38±0.09μg kg-1增加到0.94±0.61 mg kg-1和1.9±1.7μg kg-1，分别增加了2.9倍和5.0倍，暗示了新沉降到土壤中的汞，更容易发生甲基化生成MeHg； (4)稻米中富集的汞主要为无机汞（IHg），说明新沉降到土壤中的Hg主要以IHg的形式被水稻吸收，新沉降到土壤中IHg生物可利用性高； (5)新沉降到土壤中的Hg主要以硫化物态和腐殖酸态汞存在，占 THg的比例分别为27.9%和37.8%； (6)估算表明，汞矿区TGM沉降速率为62±388 mg m-2y-1，TGM年沉降量超过5.4 ty-1，距离冶炼厂4.0-6.0 km范围是冶炼厂排放TGM主要沉降区域，该区域沉降了约占矿区总沉降量71%的汞。
NETL