摘要
土壤砷污染是一个严重的环境问题。在土壤砷暴露所引起的人体健康风险中，肠道微生物对土壤砷代谢起着重要作用。本论文建立了SHIME模型(Simulator of Human Intestinal Microbial Ecosystem)，体外条件下重现典型人群肠道微生态系统，主要研究了肠道微生物对土壤砷生物可给性的影响和土壤砷代谢物的肠道吸收，探究了土壤砷的释放、转化及固液间分布，并明确土壤砷的释放机制，以及观察成人与儿童之间土壤砷代谢的差异。研究结果可以更准确地评估无意口部摄入的土壤砷对人体的健康风险。论文取得的主要研究结果如下: (1)体外条件下，完整地模拟了人体胃、小肠和结肠阶段的消化过程。采用五种in vitro方法与SHIME联用，结果表明:结肠阶段，SBRC(Solubility Bioaccessibility Research Consortium)/PBET(Physiologically Based Extraction Test)/DIN-SHIME三种联用方法所得到的土壤砷生物可给性较高于小肠阶段，而IVG(In Vitro Gastrointestinal Extraction Method)/UBM(Unified Bioaccessibility Research Group of Europe Method)-SHIME方法所获得的生物可给性有一定程度的降低。基于标准土壤NIST2710a，SBRC/PBET-SHIME两种联用方法所得到的结肠阶段砷的生物可给性较接近动物实验结果。 (2)肠道微生物能够促进土壤砷的释放，特别是无定形铁/铝氧化物结合态砷。小肠阶段，砷主要以砷酸盐As(Ⅴ)存在。结肠阶段，砷的生物可给性高于小肠阶段，微生物还原作用可以产生大量的亚砷酸盐As(Ⅲ)，约占可溶性砷的23-32％。在甲基化和硫醇化作用下，结肠液中甲基砷的比例达6-31％，并检测到三种有机砷形态:一甲基砷酸盐MMA(Ⅴ)、二甲基砷酸盐DMA(Ⅴ)和一甲基一硫代砷酸盐MMMTA(Ⅴ)。XANES(X-ray Absorption Nearedge Structure)研究结果表明，残留土壤固相As(Ⅲ)的比例提高约20％。综合固、液两相砷形态结果，肠道微生物还原所产生的As(Ⅲ)主要停留在土壤固相，而这部分As(Ⅲ)由于随粪便排出体外，在一定程度上降低了其潜在的健康风险。 (3)Caco-2细胞模拟人体肠道对砷代谢物的吸收结果表明:Caco-2细胞对无机砷的吸收量高于有机砷，总吸收达27％。MMA(Ⅴ)和As(Ⅲ)的吸收分别为34％和30％，略高于DMA(Ⅴ)和As(Ⅴ)，而MMMTA(Ⅴ)的吸收高达42％。 (4)肠道微生物可以导致吸附在矿物表面砷的释放。在两种铁矿物体系中—针铁矿和黄钾铁矾，肠道微生物均表现出较强的砷还原能力以及相对较弱的甲基化能力。针铁矿中约50％的As(Ⅴ)被还原为As(Ⅲ)，高于黄钾铁矾的20％，而这部分As(Ⅲ)的80％停留在液相。 (5)个体间肠道微生物对土壤砷代谢存在明显差异。结肠阶段，成人的土壤砷生物可给性及砷的甲基化程度和速率均高于儿童。儿童的结肠液中As(Ⅲ)含量较高，可能面临较大的健康风险。 本论文阐明了人体胃、小肠和结肠的消化及肠道对砷的吸收过程，揭示了体外人体肠道模拟系统中土壤砷的释放机理，以及发现成人和儿童肠道微生物对土壤砷代谢存在明显差异。研究成果将对砷污染土壤的健康风险评价方法起到很好的推动作用，也将为防治土壤砷中毒的相关标准和法规的制定提供科学依据。
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