磷酸盐作用下土壤对放射性核素U和Th的吸附与迁移转化的研究

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中文摘要：本研究选取铀矿山尾矿库周边农田土壤和南昌市近郊农田土壤为研究对象，做磷酸盐作用下土壤对放射性核素铀和钍的吸附与迁移转化的研究；通过静态吸附实验，研究初始pH、温度、吸附时间及土壤粒径、不同磷酸盐等因素作用下土壤对放射性核素铀和钍的吸附；通过淋滤实验来研究不同磷酸盐作用下放射性核素铀和钍在土壤中的迁移转化、赋存形态的影响；并探讨土壤吸附铀和钍的机理。研究结果可为土壤放射性污染的修复提供一定的参考依据。主要结论如下：（1）对矿区和非矿区土壤做单因素吸附U、Th静态实验，表明当粒径为200目，吸附时间为4h，吸附温度为25℃，初始pH为4-5时，矿区和非矿区土壤对U的吸附效果最好; 当粒径为200目，吸附时间为4h，吸附温度为25℃，初始pH为7时，矿区和非矿区土壤对Th的吸附效果最好。不同磷酸盐对U、Th静态实验研究表明，在四种磷酸盐作用下，矿区土壤和非矿区土壤对U的吸附性能强于对Th的吸附性能；非矿区土壤吸附U、Th的能力强于矿区土壤吸附U、Th的能力。（2）磷酸盐作用下的土柱淋滤实验中，整体上实验组和对照组的渗滤液 pH 都随着淋滤时间的增加而缓慢增加，且添加磷酸盐土壤的渗滤液pH比不添加磷酸盐土壤的渗滤液pH要低，土壤pH都高于土壤初始pH值。无论是添加磷酸盐后渗滤液的电导率，还是对照组渗滤液电导率，都是随着淋滤时间的增加而不断降低的，且渗滤液电导率的变化与渗滤液pH的变化趋势正好完全相反。（3）磷酸盐作用下的土柱淋滤实验中，实验组和对照组渗滤液中U的浓度都很低，说明铀污染对地下水影响很小。渗滤液中Th的浓度均比U的浓度要高出很多，这表明，钍更容易引起地下水的污染。添加磷酸盐后有利于Th固定到土壤中，而减少对地下水的影响。（4）对淋滤后土壤做形态分析，添加磷酸盐的土壤中，铀的残渣态含量升高，其中属磷酸二氢钾钝化效果最好，残渣态含量最高。表明磷酸盐的加入使土壤中的铀发生钝化，均在一定的程度上的修复了土壤中的铀污染。而对土壤中的钍基本均无显著影响，可能是由于钍易在土壤中固定，不易迁移得自身特性引起的。（5）对磷酸二氢铵、磷酸二氢钾、磷酸二氢钙、羟基磷灰石作用下对矿区和非矿区土壤中的 U、Th 静态吸附数据进行Frenudlich 拟合，发现很适合用 Frenudlich方程描述磷酸二氢铵，磷酸二氢钾，磷酸二氢钙，羟基磷灰石作用下对矿区和非矿区土壤中的U，Th静态吸附过程。比较各种磷酸盐作用矿区土壤和矿区土壤对U、Th的吸附能力，磷酸盐作用下非矿区土壤的吸附U和Th的Kf值明显大于磷酸盐下作用下矿区土壤的 Kf值，说明磷酸盐作用下非矿区土壤比矿区土壤有更强的吸附 U、Th的能力。（6）采用SEM-EDX分析了羟基磷灰石作用下矿区和非矿区土壤吸附铀和钍前后的表面形貌和元素特征，吸附后的SEM图可以看到羟基磷灰石作用的土壤表面吸附了一定量的片状铀酰和钍结构。EDX分析表明，羟基磷灰石作用下土壤出现U和Th元素，说明其对铀和钍具有良好的吸附效果。FTIR分析表明，羟基磷灰石作用下土壤对铀和钍的吸附主要由活性基团-OH、-NH2、-NH等吸附。

作者：

范镇荻

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关键词：

磷酸盐土壤污染放射性核素铀放射性核素钍迁移转化

授予学位：

硕士

学科专业：

环境科学与工程

导师：

陈井影

学位年度：

2018

学位授予单位：

东华理工大学

语种：

中文

中图分类号：