摘要
近年来，PPCPs（药物及个人护理品）和 EDCs（内分泌干扰物）等新兴有机污染物对水环境的影响逐渐引起人们重视。磺胺类药物是一种广谱抗菌药物，常用于畜牧业和水产养殖业中，且难于生物降解，在动物粪便、养殖场农田土壤、水体和污水厂出水等暴露介质中广泛被检测出，可在生物链中进行累积并促进抗药性细菌的出现。磺胺类抗生素是难降解药物，因此，选择一种安全、高效的去除水中磺胺类药物的方法尤为重要。高铁酸盐作为一种新兴绿色水处理药剂，具有较强的氧化性并不产生有毒副产物。因此，本文使用自制高铁酸钾晶体对含有磺胺氯哒嗪（SCP）的模拟水样进行降解，探究了高铁酸盐降解磺胺氯哒嗪的效能与机理。 首先，对不同pH、不同投加比下高铁酸盐降解SCP的效率进行研究。得出在磺胺氯哒嗪的初始浓度为0.2mmol/L，高铁酸盐与SCP摩尔比为10:1，pH=5条件下高铁酸盐对SCP的去除率最高，可达95.6%，其中絮凝作用仅能去除约20%的SCP，因此高铁酸盐的氧化性对其去除起主导作用。TOC的去除率也遵循这个规律，pH=5条件下TOC的去除率达50.3%，并未完全矿化。但处理前后水样的BOD5/CODCr由0.053最大可增加到0.38 （高铁酸盐与SCP摩尔比为8:1，pH=5），达到生物处理标准，可进行后续常规生物处理。处理后水样的细胞毒性进行检验结果表明，反应后产物对细胞的生物毒性明显降低，减少了其对人体及其它生物的危害。经高铁酸钾处理后的水样检测不到Fe元素残留，不会引入新的污染物Fe元素。 使用初始速率法对高铁酸钾与 SCP 的反应进行了动力学研究，在 25℃，pH=9 的缓冲溶液中，高铁酸钾与 SCP 反应的动力学反应级数为 2 级反应，反应动力学常数为k=0.5933Lmol-1s-1。依此条件，在含SCP 0.2mmol/L的水溶液中，投加摩尔比为10:1的高铁酸盐，去除率达95%时反应所需时间为1.25h。而在改进的处理工艺中，在模拟水样中投加高铁酸盐后，以90-360μmol/min的速度滴加稀硫酸，直至pH达到5，SCP去除率可在30min内达到95%以上。 通过萃取富集后使用气相色谱-质谱仪对高铁酸盐降解后产物进行了定性测试, 并对SCP分子结构进行了静电势计算和分析。得出高铁酸盐首先进攻SCP分子上的富电基团，致使 S-C 键、S-N 键与 N-C 键断裂，氨基被氧化为硝基，生成中间产物对硝基苯酚（C6H5O3）、氨基氯代哒嗪（C4H4ClN3，ACP），和对磺胺基苯酰胺（C6H6N2O4S）。中间产物被氧化后苯环及氯哒嗪环开环，分解为醇类、羧酸类小分子物质。 综上可知，高铁酸盐对磺胺氯哒嗪有较好的去除效果，且不会引入二次污染。高铁酸钾的投加可去除 SCP 的抗生素性质，将此方法应用于实际水处理中，可降低抗生素在水中低剂量长期暴露引发的细菌耐药性。
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