近几十年来，随着工业的快速发展，环境问题尤其是水污染问题已经成为一个日益严重的挑战。半导体光催化技术利用太阳能驱动一系列氧化还原反应降解有机污染物，是一种非常有前途的处理环境污染的方法。半导体材料在光催化反应过程中本身不发生化学变化，主要是通过吸收一定波长的太阳光，使得材料内部的电子发生跃迁，产生光生电子-空穴对，并进一步形成超氧基负离子、羟基自由基、空穴等活性物种，通过氧化还原反应达到催化降解污染物的目的。银系半导体如Ag3PO4、AgX (X=Cl, Br, I)等由于其优异的可见光催化性能，近年来受到了人们的广泛关注。本论文在述评光催化材料的研究现状、催化机理和应用前景的基础上，制备了四种新型的基于银系半导体的三元复合可见 光 光 催 化 材 料 ， 包 括 g-C3N4/GO/AgBr 、 g-C3N4/NCDs/AgBr 、 g-C3N4/Ag3PO4/NCDs 和 Ag3PO4/GO/NCDs。利用 X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、拉曼光谱(Raman)、红外光谱( FT-IR)、紫外-可见光谱(UV-vis)和X-射线光电子能谱(XPS)等手段对所制备的光催化材料的组成、结构、形貌以及光吸收性质等进行了系统的分析和表征，并利用 X-射线光电子价带能谱 (VB-XPS) 和紫外光电子能谱 (UPS) 研究了半导体的能带结构；同时以亚甲基蓝 (MB)、罗丹明 B (RhB) 和 苯酚等为模拟污染物，系统研究了上述催化剂的光催化性能，通过活性物种捕获实验以及电子自旋共振谱 (ESR) 探讨了催化剂的光催化机理。另外，还利用气质联用仪 (GC-MS) 和离子色谱对 MB和RhB的降解机理进行了研究。本论文的主要研究内容如下： 1. 利用两步煅烧法制备石墨化氮化碳 (g-C3N4) 纳米片，将氧化石墨烯 (GO) 负载于质子化的g-C3N4纳米片表面，再原位生长AgBr制备出了 g-C3N4/GO/AgBr三元Z-型光催化剂，该材料表现出优异的可见光催化降解染料RhB性能。通过活性物种捕获实验以及ESR测试，发现光生电子主要聚集在g-C3N4的导带上，而光生空穴则主要聚集在 AgBr 的价带上，该结果与形成 Z-型光催化异质节相一致。在光催化过程中，GO在g-C3N4和AgBr两个半导体之间起到了电荷转移桥梁的作用，能促进电子和空穴的分离，从而提高光催化性能及催化剂的稳定性。与常用的贵金属电荷转移介质相比，GO 是一种廉价的材料。因此，发展以 GO作为电荷转移介质的高性能 Z-型光催化剂，在环境和能源领域具有潜在的应用前景。 2.通过在g-C3N4的表面引入氮掺杂碳点（NCDs），然后在碳点修饰的g-C3N4纳米片表面原位生长溴化银(AgBr)纳米粒子，制得了g-C3N4/NCDs/AgBr三元复合光催化剂。该催化剂表现出优异的光催化降解 RhB的性能，其光催化活性分别为单一AgBr、g-C3N4和二元复合物g-C3N4/AgBr的 4.0，5.3和2.3倍，表明g-C3N4/AgBr 中引入 NCDs 可以有效提升催化剂的光催化性能。研究发现 NCDs在三元复合光催化剂中主要充当光吸收剂和电子导体的作用，NCDs 的加入量对光催化性能具有重要的影响。通过活性物种捕获实验以及 ESR测试，提出了g-C3N4/NCDs/AgBr的光催化反应机理。 3. 通过在 g-C3N4/Ag3PO4的表面引入 NCDs，制得了全固态 Z-型光催化剂 g-C3N4/Ag3PO4/NCDs。该催化剂在可见光催化降解 MB，RhB 以及苯酚方面表现出优异的性能。其中，MB (10 mg L-1)和RhB (10 mg L-1)能够分别在20 min和15 min内被降解完全，苯酚(50 mg L-1)在80 min内可被降解至36%，其降解效率远大于 Ag3PO4 和二元复合物 g-C3N4/Ag3PO4，表明 g-C3N4/Ag3PO4中引入NCDs 可以有效提升催化剂的光催化性能。研究发现 NCDs 能促进光生电荷的转移，提升催化剂的光吸收能力及分子氧激活能力，促使形成高效的 Z-型光催化剂。并通过 GC-MS 研究了 RhB 的降解机理，通过活性物种捕获实验以及ESR研究，提出了g-C3N4/Ag3PO4/NCDs的光催化反应机理。 4. 通过在 GO的表面原位生长 Ag3PO4纳米粒子，然后再在 Ag3PO4/GO的表面引入NCDs, 获得了一种新型的全固态Z-型光催化剂Ag3PO4/GO/NCDs。光催化研究表明：MB (10 mg L-1)，RhB (10 mg L-1)和苯酚(50 mg L-1)可以分别在2.5 min，5 min和120 min内被完全降解，其光催化性能远优于单独的Ag3PO4和二元 Ag3PO4/GO复合物，表明 Ag3PO4/GO中引入 NCDs可以有效地提升催化剂的光催化性能。在 Ag3PO4/GO/NCDs 中， GO 充当载体和半导体的作用，而NCDs 则充当光吸收剂和电子传导的作用，形成 Z-型异质结。同时，通过 GC-MS 和离子色谱对 MB 的降解机理进行了研究，通过活性物种捕获实验以及ESR测试，提出了Ag3PO4/GO/NCDs的光催化反应机理。
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