摘要
甲烷是一种仅次于二氧化碳的温室气体。厌氧甲烷氧化（AOM）作为环境中甲烷去除的主要途径之一，对全球碳循环起着重要的作用。同时，甲烷也是重要的能源物质。微生物燃料电池（MFC）是一种能将底物中的化学能转化为电能的装置。目前MFC主要以溶液有机物为底物进行产电，而以气体为底物的研究仍十分匮乏。最近研究发现，AOM微生物能够通过消耗甲烷释放电子供MFC产电。甲烷MFC的出现对于缓解甲烷温室效应和能源危机具有双重意义。但由于AOM纯菌未被分离，甲烷MFC的产电机制尚不清楚。同时甲烷溶解度和生物利用度低、产电性能低下等问题亟待解决。 本文以AOM微生物为研究对象，研究了其在生物电化学系统（BES）和MFC中的产电性能，通过分析电化学活性、气体组分变化、中间产物、主要功能菌、产电效果及影响因素，得到以下主要结论： 1.从厌氧污泥中富集到AOM电活性微生物，经驯化后其表现出良好的甲烷氧化活性和产电能力。在MFC和BES长期连续运行过程中，最大输出电压可达0.6V以上，最大电流密度和功率密度分别为1130.2mA/m2、703.89mW/m2。 2.微生物群落结构分析表明，反应器中的AOM功能微生物主要为Methanobacterium和Geobacter。产电机理可能以中间产物介导种间电子传递（MIET）的微生物互营相互作用为主要途径。即Methanobacterium等古菌首先将甲烷氧化成中间产物(如乙酸)，电活性细菌将中间产物进一步氧化成CO2，并将电子传递至电极。 3.电池运行条件对甲烷MFC的产电性能有着重要影响：1）透气布/碳布复合材料为阳极时产电性能（1251.3mA/m2）最佳，分别是中空纤维膜/石墨烯（34.8mA/m2）和碳布电极（3.21mA/m2）的36倍和390倍。2）当电极恒电势分别为-0.1、0.1、0.3、0.5V（vs.SHE）时，0.1V的甲烷产电能力最高。3）阳极面积越大，反应器启动速度越快，电流密度越大。4）pH=7时输出电压明显大于pH=5、6、8、9的MFC，即pH=7最有利于产电。5）当溶解氧为MFC电子受体时，最大功率密度（703.9mW/m2）优于铁氰化钾（457.2mW/m2）、空气阴极（124.2mW/m2）和高锰酸钾（20.7mW/m2）。6）将2-4个溶解氧阴极MFC串/并联均可增大输出电压，其中3个MFC串联时输出电压最高（0.97V），4个MFC并联输出电压（0.67V）高于其他并联MFC。 综上所述，本研究证实了AOM微生物良好的甲烷产电性能，揭示了古菌和电活性细菌互营种间电子传递的产电机制。在透气布复合材料为电极、电极电势0.1V、阳极液pH=7、阴极电子受体为溶解氧条件下，甲烷产电性能最佳。该结果为理解甲烷MFC微观过程和发展甲烷MFC技术提供了理论基础和新视角。
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