摘要
本文分别以导电聚合物/氧化石墨烯聚合物以及L-谷氨酸为基底材料，结合多肽构建了系列抗污染电化学适体传感器，实现了对前列腺抗原和三磷酸腺苷等疾病标志物的高灵敏及特异性检测，并探究了其在实际样品检测中的应用潜力。本文的主要研究内容有以下三个方面： （1）基于珊瑚状的聚苯胺（PANI）-金纳米粒子（AuNPs）复合材料和多肽，构建了可灵敏检测前列腺抗原（PSA）的抗污染电化学适体传感器。首先，采用简单可控的电沉积方法在玻碳电极（GCE）表面先后沉积珊瑚状的PANI和AuNPs，以制备PANI-AuNPs复合材料修饰的电极。珊瑚状的PANI不仅提高了电极的导电性，也有效增加了电极的表面积，为AuNPs的沉积提供了更多的活性位点。然后，将多肽（CRERERE）固定在PANI-AuNPs复合材料表面以提高界面的抗污染能力。最后，将PSA适体和牛血清白蛋白（BSA）分别修饰到电极表面，成功构建了PSA电化学适体传感器。该电化学传感器对PSA表现出优异的检测性能，其检测范围为0.1pg mL-1-100ng mL-1，检测限为0.085pg mL-1（S/N=3），灵敏度为462.7μA·(ng mL-1)-1·cm-2。该传感器还具有优异的选择性、稳定性和重现性等。此外，制备的传感器可用于检测10%血清样品中的PSA，证明了其实际应用的潜力。 （2）基于氧化石墨烯（GO）-聚（3,4-乙烯二氧噻吩）（PEDOT）复合材料和多肽，构建了可灵敏检测三磷酸腺苷（ATP）的电化学适体传感器。首先，采用简单可控的电沉积方法将作为基底材料的GO-PEDOT复合膜沉积于玻碳电极（GCE）表面。GO-PEDOT复合膜具有优异的导电性，而且在电极表面呈褶皱状，增加了电极的面积，为后续生物分子的固定提供了更多的活性位点。然后，将具有抗污染性能的多肽（EKEKEKE）和ATP适体（ATPA）依次连接到复合材料修饰的电极表面，构建了ATP电化学传感器。该传感器对ATP表现出优异的检测性能，其检测范围为0.1pM-1.0μM，检测限为0.03pM（S/N=3），灵敏度为2674.7μA·μM-1·cm-2。该传感器在UTP、GTP以及CTP存在下，仍然对ATP表现出优异的选择性，而且该传感器还具有非常好的稳定性和重现性等。此外，制备的传感器可用于检测10%血清样品中的ATP，证明了其实际应用的潜力。 （3）基于聚L-谷氨酸（Poly L-Glu）和多肽，构建了可灵敏检测三磷酸腺苷（ATP）的电化学适体传感器。首先，以L-Glu单体为原材料，采用循环伏安法制备聚L-Glu修饰的电极材料。聚L-Glu在玻碳电极表面呈片层状，不仅增加了修饰电极的导电性，也增加了电极的有效面积。然后，在活化剂作用下连接ATP适体，继而用多肽（EKEKEKEPPPC）封闭传感界面，构建了ATP电化学传感器。该电化学传感器对ATP表现出优异的检测性能，其检测范围为0.01pM-1.0μM，检测限为0.01pM（S/N=3），灵敏度为582.9μA·μM-1·cm-2。该传感器还具有非常好的选择性、稳定性和重现性。此外，制备的传感器在含10%血清的样品中仍然表现出对ATP优异的检测性能，证明了其实际应用的潜力。
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