摘要
界面一直是众多科学领域关注的重点，界面不仅具有与体相不同的物理化学性质，也几乎是所有反应发生的场所。在过去几十年里，人们发展了许多表面检测技术，其中二次谐波(Second Harmonic Generation，SHG)及和频光谱(Sum Frequency Generation，SFG)等二阶非线性光学手段因具有界面敏感度高、选择性强等优势，而逐渐成为界面研究的首选手段。本论文，利用SHG及二次谐波线二色谱(Second Harmonic Generation Linear Dichroism，SHG-LD)光谱学方法研究了不同界面体系的超分子手性结构调控，螺旋纳米颗粒的手性来源和激光热效应对界面单层膜稳定性的影响，搭建了基于贝塞尔光束整形的二次谐波超分辨显微成像系统。论文主要包括以下几个部分: 第一章:简述了界面研究的方法，介绍了从二次谐波光谱到二次谐波显微成像的发展历程，现代光学显微镜的发展历史和现状，以及本论文的研究目的和意义。 第二章:本章介绍二次谐波的基本理论，详细推导了如何从二次谐波光谱数据计算界面取向角的过程。并在此基础上，进一步研究了取向角和广义取向参数对取向泛函的影响。最后对二次谐波手性检测理论做了详细的介绍。 第三章:本章基于Nijboer-Zernike的理论，充分阐述了初级几何像差产生的几何原理和影响因素，探讨了点扩散函数、高斯光束和贝塞尔光束以及二次谐波非线性过程对成像分辨率的影响。 第四章:本章主要研究了线偏振光对偶氮苯衍生物在界面手性自组装结构的调控。发现与传统圆偏光调控手性不同，该体系中，线偏光可以定向可逆调控其宏观手性，而圆偏光对其宏观手性无影响。而且，仅L型的偶氮苯衍生物的宏观手性对线偏光有响应，而D型的偶氮苯衍生物的宏观手性对线偏光则没有响应。对此提出了基于取向因子的光调控机理。 第五章:本章研究了螺旋纳米颗粒二次谐波信号强度及手性超量DCE值随纳米颗粒尺寸变化的规律。用局域表面等离子体共振理论解释了二次谐波信号强度随纳米颗粒尺寸变化的原因，提出了螺旋纳米颗粒的手性是来源于金属原子堆积过程中的缺陷而非螺旋结构本身形貌的猜想。 第六章:本章研究了气液界面自组装结构在激光诱导热效应作用下自组装结构的稳定性，提出了激光诱导热效应和离子效应的协同作用对卟啉自组装结构有序性影响的机理，从微观上深入探讨了离子在激光诱导热效应存在的条件下卟啉衍生物的配位机理。 第七章:本章介绍了超分辨二次谐波显微成像系统的搭建，包括显微镜光路、贝塞尔光的调制、远心光路的搭建等问题。本研究将二次谐波显微成像系统的分辨率提高到约80nm，并在搭建好的二次谐波显微成像系统上观察到手性结构“G”的二次谐波手性响应和100nm的POPC囊泡融合的过程。 第八章:总结和展望。
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