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基于有机电化学晶体管的多巴胺高灵敏活体分析

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发展高灵敏高时空分辨的多巴胺检测方法对于研究多巴胺相关的神经生理病理过程的分子机制具有重要的意义。目前,基于色谱分离的多巴胺检测方法,虽然具有较高的选择性,但是其较低的时间分辨很难满足某些快速变化生理病理过程的研究。基于碳纤维电极的传统电化学方法,如计时安培法和快速扫描法,虽然具有高的时空分辨率,但是很难用于多巴胺基础浓度的测定。针对以上问题,本论文利用有机电化学晶体管的信号放大原理,以碳纤维电极作为门控(gate)电极,结合电化学方法的高时空分辨优势,研究了恒电压和快速电压扫描两种电压门控模式的有机电化学晶体管信号,在此基础上,发展了多巴胺高时空分辨活体分析的新原理和新方法,并用于脑内多巴胺基础浓度的测定。主要研究内容概括如下: (1)恒电压门控的有机电化学晶体管用于多巴胺高灵敏分析:以碳纤维微电极作为栅极电极,以PEDOT∶PSS作为半导体膜,研究了恒电压模式下低浓度多巴胺的响应。发现在低浓度的多巴胺溶液中,输出的漏极电流为一条斜率恒定的直线,而非传统先迅速减小后趋于稳定的台阶型信号变化。进一步通过取漏极电流对时间的微分,发现漏极电流变化速率与时间无关,在恒定浓度的多巴胺待测液中变化速率不变,并且通过考察不同浓度多巴胺溶液中漏极电流的变化速率,发现漏极电流变化速率与多巴胺浓度之间存在良好的线性关系,该研究为有机电化学晶体管实现低浓度待测物的定量分析提供了新的思路。 (2)快速电压扫描门控的有机电化学晶体管用于多巴胺活体测定:为了同时实现多巴胺高时空分辨与高灵敏分析,将高栅极电压扫描速度模式与有机电化学晶体管进行耦合,研究了跨导系数随多巴胺浓度的变化关系,发展了基于跨导系数定量的多巴胺高灵敏检测新原理,并用于多巴胺的活体分析。利用描述晶体管性能的参数跨导系数作为定量依据,排除了高扫描速度下充电电流的干扰,实现了高灵敏、高时空分辨的多巴胺检测。实验结果表明,通过耦合高栅极电压扫描速度,除了提升传感器在时间分辨率与选择性方面的性能,同时也进一步提升了传感器的检测灵敏度。通过对器件等效电路的模拟与定量关系的推导,我们发现提高扫速对于检测低浓度多巴胺待测液时,提升了电化学掺杂过程对半导体薄膜的影响,从而使器件对于多巴胺浓度的变化更加灵敏,同时通过实验结果也印证了低浓度下输出信号与待测物浓度之间呈对数关系。该方法的建立,为OECTs应用于活体原位分析提供了可能。

李玮琦

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有机电化学晶体管 高灵敏分析 多巴胺

硕士

材料工程

于萍

2019

中国科学院大学

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TN