摘要
针对目前存在的放射性废水污染,寻找一种安全合理有效的处理放射性废水的方法变得十分重要。近几年来,半导体光催化方法在处理含铀废水方面表现出了较大的潜力。铋系半导体材料由于其带隙宽度较窄,对可见光的吸收能力优异,独特的晶体结构和较高的光催化性能,是一种非常有发展前景的半导体材料,现阶段人们对铋系催化剂的研究还处在初级阶段。因此,设计出高效,环保的铋系光催化材料来处理环境污染变得越来越有价值。 本文通过湿浸渍法分别制备出了CuO/BiFeO3和Cu2O/BiVO4两种可见光响应型异质结光催化剂,通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱分析(EDS)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射分析(UV-Vis)、比表面积测定(BET)方法对催化剂材料进行了表征分析,并将它们用于去除水溶液中U(Ⅵ)的光催化还原实验中,研究了其在不同条件下的光催化效果,具体的研究内容如下: (1)用溶胶-凝胶法制备出BiFeO3材料,并且通过湿浸渍法将不同质量比的CuO负载到BiFeO3材料表面上合成了可见光响应型的半导体异质结CuO/BiFeO3光催化剂。通过多种方式对该材料的表面形貌,晶型结构,核素含量以及光学性能进行了分析,探究了在不同条件中CuO/BiFeO3光催化剂在可见光下对U(Ⅵ)的去除效果,并且对反应后的材料进行了回收利用实验。结果表明:CuO质量比为10%时的CuO/BiFeO3光催化剂在pH=4.5,样品投加量为0.6g/L,U(Ⅵ)的初始浓度为5mg/L,空穴捕获剂用量为8%的条件下的催化还原速率最快,反应到120min时去除率达到95%,反应过程符合一级动力学规律,同时复合催化剂具有良好的回收利用性能。 (2)用柠檬酸络合法制备出BiVO4材料,并且通过湿浸渍法将不同摩尔比的Cu2O负载到BiVO4材料表面上合成了可见光响应型半导体异质结Cu2O/BiVO4光催化剂。对这种材料的性能进行了多种方式表征分析并研究了在可见光下不同条件因素对Cu2O/BiVO4光催化剂对U(Ⅵ)的去除效果的影响。结果表明:Cu2O摩尔比为2%的Cu2O/BiVO4光催化剂在pH=5.5,样品投加量为0.8g/L,U(Ⅵ)的初始浓度为5mg/L,空穴捕获剂用量为8%的条件下的催化还原速率最快,反应到100min时的去除率达到99%,反应过程符合一级动力学规律。 (3)通过比较单质半导体催化剂和异质结型半导体催化剂的表征分析和对溶液中U(Ⅵ)的还原去除效率,结果表明异质结催化剂具有比单一半导体催化剂更好的可见光吸收性能和更窄的带隙宽度,同时它对U(Ⅵ)的去除效率也远远高于单质催化剂。