摘要
目前，因石油资源的过度消耗及其不可再生性导致能源危机开始日益加剧。作为衡量一个国家石油化工发展水平的化工原材料——乙烯也日益供不应求，而低碳烷烃氧化脱氢制烯烃可以有效地缓解当下的囧状，并能降低化工原材料的成本。天然气的综合利用方法之一，是将天然气中含量较高的乙烷在氧气和催化剂的作用下氧化脱氢制乙烯，因此设计高转化率和高选择性的催化剂具有重大意义。低温下即可使乙烷开始转化的过渡金属Ni基催化剂，因其活性过强会导致原料气发生深度氧化而降低了乙烯的选择性。因此，本论文基于文献的调研和本课题组前期的研究工作基础，选取Ni为活性组分，添加Al作为助剂在水热条件下制备介孔Ni-Al复合氧化物催化剂。考察了金属配比、模板剂种类、非金属助剂P对催化剂结构和性能的影响。本文主要研究成果如下: 1、通过水热法，以PEG-4000为模板，同时调变Al的含量制备了介孔结构的Ni-Al复合氧化物催化剂，并探讨Al含量对催化剂结构和性能的影响。结果表明:Al含量的改变会使催化剂表面酸性、金属之间的相互作用、比表面积和活性等皆出现了明显的改变。当Ni∶Al摩尔比为1∶0.8、反应温度为500℃时，乙烷转化率可达53％，乙烯收率为29％。 2、采用水热法，通过调节模板剂的种类，制备了具有介孔结构的Ni-Al复合氧化物催化剂。于固定床微型反应器上评价了催化剂的催化性能，并通过系列表征技术研究了催化剂的物化性质和结构，探究了催化剂的结构与性能之间的关系。结果表明:介孔结构和适当的比表面积的有利于乙烷分子的传输和扩散，从而提高乙烯选择性。当T=525℃时，以PEG-4000为模板剂制备的Ni-Al-O=1∶1.8催化剂上乙烷转化率达56％、乙烯收率达28％。 3、以PEG-4000为模板剂，采用水热法制备了P-Ni-Al-O催化剂。反应结果表明:P的添加可以有效地降低催化反应温度，当P含量为0.15mol，T=525℃时，乙烷转化率为56％，乙烯收率可达32％。
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