摘要
纳米碳材料具有高机械强度、高导电性和化学多功能性等优异性能,在人类的日常生活中扮演着必不可少的角色。而多孔碳材料和碳量子点(Carbon quantum dots,CQDs)则是纳米碳材料中重要的组成部分,在生产生活的各个领域均具有广泛的应用,并备受研究人员的青睐。其中,纳米碳材料的改性包括掺杂、接枝、复合等方法,能提高或改变其相关性能。但目前纳米碳材料的改性仍存在一些未知问题有待探索,例如杂原子掺杂模式的不同及其引起的性能差异还需要进一步的阐释,纳米碳材料的结构调整和功能化改进也需要更深入的研究等。鉴于此,本文的主要研究内容有: (1)多孔碳材料的掺杂改性。选择具有相似分子结构吡咯和噻吩合成的超高交联聚合物作为前驱体,在高温下热解制备Fe/N、Fe/S和Fe/N/S掺杂的三种多孔碳材料,系统研究不同杂原子的掺杂模式及其对氧化还原反应(Oxidation reduction reaction,ORR)催化性能的影响。实验结果表明:不同非金属杂原子的掺杂对所制备碳材料金属基活性位点的形成具有显著影响。N的掺杂诱导铁碳材料形成Fe3O4活性位点,而S的掺杂则与FeCl3作用形成金属纳米颗粒Fe1-xS。这三种多孔碳材料都显示出优异的ORR催化活性和高甲醇耐受性,其中Fe3O4/N催化活性高于Fe1-xS/S,尤其是Fe1-xS、Fe3O4和N的协同作用使得Fe/N/S型碳材料显示出优于商用Pt/C的ORR催化性能。 (2)碳量子点的修饰改性。设计合成葡萄糖基离子液体作为前驱体,通过溶剂热法来制备一种离子液体(ionic liquids,ILs)修饰的新型碳量子点。以葡萄糖基离子液体为前驱体不仅能够获得CQDs的纳米结构,而且能够实现对CQDs的直接功能化。实验结果表明:CQDs表面ILs的存在使其可通过ILs的阴离子交换,实现对CQDs亲疏水性的调节。此外,该碳量子点具有明显的抑菌作用,与单纯离子液体相比,其对细菌的抑制效果显著增加,且抗菌性随表面ILs烷基链长度的增长而增强。