摘要
过渡金属掺杂的纳米碳材料结合了纳米碳和过渡金属的优点，具有极佳的催化活性，在锂硫电池及电催化氧还原反应中均有广泛的应用。在过渡金属纳米碳复合材料中，铁掺杂的纳米碳材料属于催化活性较高的一类，但是仍然存在很多问题，例如，碳材料的导电性不足、导离子能力差、结构不稳定等等。基于此，我们设计了新的铁掺杂纳米碳材料，并研究了其在锂硫电池和氧还原反应中的作用。 通过化学气相沉积法一步合成了铁/氮共掺杂的碳纳米管材料(Fe-N-CNTs)，我们得到了一种具有催化作用的竹节状中空结构、高比表面积的复合材料。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)以及透射电子显微镜(TEM)，证明了Fe3C、Fe3N晶体的存在以及其竹节状中空结构，提高碳纳米管的导电性。另外，Tafel斜率以及起始电位的变化证明了Fe-N-CNTs的催化性能，即充放电循环中加快了多硫化物之间转换反应速率。Fe-N-CNTs作为催化剂的同时还是锂硫电池中活性物质硫的载体，其负载单质硫时，表现出较高的容量;尤其是当硫的负载量达到13.12mg cm-2时，经过50圈的循环，比容量仍能保持在9.10mAh cm-1(电流密度在2.2mA cm-2)。 本文采用光沉积法锚定原子级Pt在Fe/N共掺杂的纳米碳材料(Fe-N-C)中，作为燃料电池中氧还原反应的催化剂。以Fe掺杂的金属有机框架为前驱体，热解合成的Fe/N共掺杂的纳米碳材料具有高比表面积、高孔度的特点，不仅能够形成原子级的Fe，而且有利于Pt的锚定。由于活性位点的增多，原子级Pt锚定的Fe/N共掺杂的催化剂表现出极佳的电催化性能，Pt1.1FeNC催化剂在0.1M的HClO4电解液中，半波电位达到了0.85Vvs.RHE，而在同样测试条件下，商业Pt/C的半波电位为0.83V vs.RHE，比Pt1.1FeNC催化剂低20mV。另外，稳定性测试表明，循环10000次以后，Pt1.1FeNC催化剂的半波电位只减少了20mV。
NETL