摘要
染料废水因排放量大、色度深和可生化性差等特点而被广泛关注。光催化技术能直接利用太阳能消除有害污染物且不会造成二次污染,因而被认为是处理染料废水的最有效方法之一。铋基半导体作为近年来发展起来的一类新型光催化材料已被大量应用于水体净化。本论文合成了Bi4O5I2/Ag3PO4、Bi5O7I/Ag3PO4和Bi4O5I2/Bi5O7I三种复合光催化材料,并应用XRD、SEM、EDS、FT-IR和UV-visDRS等典型的表征手段分别对晶体结构、微观形貌、元素组成、官能团和吸收光谱进行了表征。通过光照下RhB溶液的降解速率评估了催化剂的光催化性能,考察了催化剂配比、反应温度和溶液的初始pH对光催化活性的影响。利用捕获实验确定了反应过程中的主要活性物种,初步探讨光催化作用机理并提出了可能的电荷转移机制。主要研究成果如下: 1.通过在有氧气氛中高温煅烧BiOI前体和共沉淀法制备Bi4O5I2/Ag3PO4复合光催化剂,该催化剂在微观形貌上表现为Ag3PO4颗粒均匀地镶嵌在Bi4O5I2的花状表面。当Bi4O5I2和Ag3PO4的摩尔比为1∶3时所获得的样品表现出最令人满意的光催化活性。 2.Bi5O7I/Ag3PO4复合光催化剂通过碱性水热法和共沉淀法制备,复合材料中Ag3PO4颗粒均匀地附着在Bi5O7I的棒状光滑表面,当Ag3PO4的含量为25%时光催化降解RhB的能力最强; 3.通过控制BiOI前体在有氧气氛中的煅烧温度制备Bi4O5I2/Bi5O7I复合光催化剂,随着煅烧温度的升高,样品的光吸收边缘从503nm蓝移到392nm,带隙能由2.22eV增加到2.97eV。煅烧温度为450℃时所获得的样品具有最强的光催化能力。 4.三种复合催化剂光催化降解RhB的最佳反应温度和溶液初始pH均为T=308K,pH=9。在此条件下,复合催化剂Bi4O5I2/Ag3PO4(1∶3)、Bi5O7I/Ag3PO4-25%和Bi4O5I2/Bi5O7I-450对RhB溶液(250mL,10mg/L)降解率达到99%时相应的TOC去除率分别为98%、59.89%和75.54%。 5.捕获实验证实Bi4O5I2/Ag3PO4(1∶3)、Bi5O7I/Ag3PO4-25%和Bi4O5I2/Bi5O7I-450光催化降解RhB的反应过程中主要活性物种均包括光生空穴(h+),增强的光催化性能主要得益于内建电场的改善和光生电子-空穴对的有效分离。 综上,三种复合光催化剂均对RhB表现出良好的降解性能和矿化能力,在光催化处理染料废水领域具有广阔的应用前景。