摘要
针对铁基微球材料间团聚严重、催化降解能力有限等问题，本文通过加热超声法，用三种螯合剂：表没食子儿茶素没食子酸酯(EGCG)、L-抗坏血酸(VC)、N,N-二(羧甲基)-β-氨基丙酸(β-ADA)，分别对共沉淀法制得的Fe3O4进行了改性，制备出了EGCG@Fe3O4、VC@Fe3O4、β-ADA@Fe3O4三种新型纳米粒子。 通过多种表征方法揭示了，三种螯合剂均在不改变材料晶型结构的情况下，实现了对Fe3O4的表面修饰，改性后的Fe3O4材料粒径更小、分散性更佳。研究构建了螯合剂修饰态Fe3O4活化过氧单硫酸氢盐(PMS)体系，并以磺胺嘧啶(SD)作为特征污染物，评估、对比了不同催化剂的催化降解效能。结果表明，EGCG、VC、β-ADA改性的Fe3O4活化PMS系统中，PMS的利用率和SD的去除率大幅提升，其中SD的去除率由改性前的37.9%，分别升至68.3%、56.6%、54.0%。EGCG@Fe3O4活化PMS体系中(EGCG@Fe3O4/PMS)，SD去除率随反应时间稳步增加,系统在氧化剂投量为0.3mmol/L、催化剂投量为0.8g/L时，对SD的去除率最高。而VC@Fe3O4/PMS、β-ADA@Fe3O4/PMS系统中，SD去除率在反应初始阶段快速提升，后期几乎不变。三种螯合剂改性Fe3O4/PMS系统在中性初始pH条件下均能有效去除SD。 研究进一步利用淬灭实验和电子自旋共振技术，同时从间接和直接两方面揭示了螯合剂修饰态Fe3O4活化PMS系统中，同时存在羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO4-·)，自由基的存在对SD的去除起关键作用。TOC测定结果说明，催化系统中去除的SD部分被转化为了中间产物。研究揭示了螯合剂修饰态Fe3O4活化PMS系统中，螯合剂的存在利于PMS活化反应的进行，且能促进Fe3O4表面铁离子的还原反应，从而实现了磺胺嘧啶的高效降解。
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