摘要
难以分解、高毒性的酚类污染物不仅给人类的身体健康带来危害，也会给生态环境造成巨大的危害。电化学氧化法的环境适应性是不错的，效率是比较高的，当使用催化剂处理有机废水的时候当然也是一种很高效的处理技术，也会得到全社会的密切关注。采用电化学氧化法的方法去处理有机的废水时电极的材料种类发挥着十分重要的作用。从现状来看，如果阴极端使用单一的碳材料会产生H2O2，但是H2O2是处于比较低的含量，当然用它处理苯酚的时候，处理的效率也是不乐观的。因此，这促使更多去寻找研究一些新型的阴极材料，思路是可以增强在阴极中电子氧化还原反应的整个过程，进而可以来增加H2O2的产出量，这个思路是目前科研的主要研究方向。 铈氧化物是被研究最广泛的，它的性质也是比较稳定的，有高效率的氧化还原性质，很多数据表明，CeO2在发生氧化还原的过程中发生的二电子合成H2O2，在发生氧化还原的过程中H2O2也会变为OH·，查阅相关的文献得知，CeO2这种催化剂用以电化学处理的方式来降解的难以去除的有机物时，降解效率和时间还需要进一步研究提高。在本文的研究中，采用一种新型稳定的，可以高效催化的活性催化剂CuO-CeO2。目前在有机废水的工业处理中，还在没有将CuO-CeO2合成催化剂用作阴极材料。本论文采取自行合成的CuO-CeO2作为反应的催化剂，处理的对象是有一定浓度的苯酚溶液，进行电化学方法处理并对数据进行分析。 以下是本论文的主要研究思路: 1.将三水硝酸铜(Cu(NO3)2·3H2O)、六水硝酸铈Ce(NO3)3·6H2O和C6H8O7·H2O为参与电解反应的原料，制得的干燥CuO-CeO2复合型的催化剂是通过溶胶凝胶法。经过分析不相同无机催化材料的制备条件，还进行X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附脱附(BET)表征、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等仪器表征测试。 2.用氧化铜—氧化铈(CuO-CeO2)的复合催化剂，再加入加含量不同的双氧水H2O2，让其对不同浓度的苯酚溶液进行处理，并研究催化剂的不同制备条件（后面章节将进行详细讨论）、不一样的双氧水(H2O2)用量，反应温度(T)与浓度不相同的苯酚溶液的清除效率之间的关系。 3.本论文还还讨论了CuO-CeO2复合催化剂在不同条件下氧还原性能。并研究不同制备条件下，对氧还原反应性质，实验的结论表明CuO-CeO2复合的催化剂可以给氧化还原的反应得到比较理想的结果，催化剂的制备过程如下所示:以下都为质量比-铜∶柠檬酸∶硝酸铈=2∶1，铈(Cu∶Ce)=1∶3，在马弗炉中的煅烧的温度是七百摄氏度，时间设定为3个小时，制备出来的催化剂的性能是最好的，尤其是在电化学催化方面。 4.随后采用性质较好的材料—泡沫镍(Ni)作为电极的基底材料，泡沫镍(Ni)可以让复合催化剂氧化铜—氧化铈（CuO-CeO2），活性炭和聚四氟的乙烯混合均匀，用制备得到的催化剂当作阴极电极。比如说寻常的的三个电极体系，其中一般包括饱和甘汞电极，对电极和工作电极，温度保持恒定进行电催化的反应，它的反应时间一般是3个小时，之后使用比色法来测定了体系中所含双氧水H2O2的浓度。文章对物料原子比，pH值对双氧水(H2O2)量影响进行了研究。 5.对照上面的三电极的体系，用苯酚的溶液来进行电化学的降解的相关的实验，研究了该催化剂电极的稳定的性能，苯酚降解的实验过程中起关键作用的活性组分。并且使用制备的催化剂作为工作电极，当电极催化剂循环使用达9次之后，电极催化剂对苯酚清除率并没有显著的降低趋势。此外，使用的电极催化剂表面也没有污染和损坏的迹象，也说明该催化剂制备的电极性质好，有较高的电化学的稳定性，可以长期重复利用，说明CuO-CeO2复合催化剂在电催化领域一定会有更为广阔发展前景。 6.在金属-氮中掺杂碳材料作为电极的材料，利用其优异孔道结构和二电子反映特性，能高效地、稳定地催化产生H2O2。通过考察不同金属的种类、不同金属的配比、pH值、电流的密度等有关因素。
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