摘要
生物质是自然界中可再生碳资源,可以转化生产各种增值化学品。5-羟甲基糠醛(5-HMF)是生物质转化为有机化学品的平台化合物,构建了生物质原料与小分子化合物之间的桥梁。酸性环境下有利于生物质转化为5-HMF,因此,开发绿色高效的酸性催化剂在生物质向5-HMF的转化中是非常重要的。 离子液体由于可设计性和绿色可持续性,作为催化剂和溶剂在生物质降解领域获得广泛关注。离子液体可以通过改变结构,调节对底物的溶解性,有利于降解反应的进行。此外,离子液体具有不挥发性,不会对环境造成污染。因此,本论文分别设计并合成了含有单阳离子和双阳离子的两类苯并咪唑离子液体,并进行了生物质转化为5-HMF的研究。 首先,设计并合成了一系列的单阳苯并咪唑离子液体催化剂BIL-(1-9),以果糖转化为5-HMF为反应模板,研究了结构、阳离子和阴离子对催化效果的影响。确定了阳离子具有磺酸基,阴离子为HSO4-的BIL-4具有最佳的催化效果。通过对反应条件进行筛选,获得了100%的果糖转化率和82%的5-HMF产率。与传统方法进行对比后,证明了最佳催化体系的高效性。该催化体系可以实现5次循环而催化性能没有明显下降。 然后,又设计并合成了具有双酸性的双阳苯并咪唑离子液体BLAIL-(1-6),使用合成的离子液体作为催化剂和溶剂对葡萄糖转化为5-HMF进行了评价。在催化葡萄糖转化为5-HMF的反应中,BLAIL-5展现了较高的催化活性。在最佳的反应体系下实现了葡萄糖的完全转化,并得到71%的5-HMF的产率,与其他工作进行对比后,体现出最佳催化体系的高催化活性。进一步研究表明,在此催化体系下,菊粉,蔗糖和纤维素也可以被转化生成5-HMF。该催化体系可以实现5次循环而催化效果没有显著降低。