摘要
我国是纺织印染行业大国，每年由印染行业排放的废水达工业废水总量的10％，对水生环境造成严重污染。近年来，针对此类难降解有机污染物废水的处理，基于·OH等强氧化性物质的电化学高级氧化法(EAOPs)备受关注，其中包括阳极电催化氧化和阴极电芬顿工艺。当前，电极材料的性能是制约EAOPs发展的主要挑战，因此本文主要对于电极材料的制备展开研究，包括钛基SnO2阳极、石墨毡材料阴极;并将所制备电极用于苋菜红染料(AMR)模拟废水的降解处理研究，通过响应曲面法(RSM)分析最优处理条件，在此基础上，考察AMR模拟废水的降解机理。 本文首先以电解液添加剂改性、中间层引入、元素掺杂等改性途径为出发点，选取了引入二氧化钛纳米管(TiO2NTs)中间层的TiO2NTs/SnO2-Sb电极，通过正交试验分析，得到最佳制备条件。利用扫描电镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)等方法进行了表面形貌的分析表征;电化学分析表明电催化活性得到明显提高。考察了不同工艺参数对阳极电催化氧化处理AMR模拟废水效果的影响，结果表明，AMR的脱色率(RC)随着电流密度、电解质Na2SO4浓度的增加而增加，在中性pH范围内具有更好效果，对AMR的降解基本符合一级反应动力学方程，当AMR初始浓度增高时，RC会降低。 其次，本文以石墨相氮化碳(g-C3N4)为氮源，掺杂炭黑对石墨毡(GF)阴极材料进行改性制备，在最佳制备条件下，通过XPS测试证实了N元素成功引入，电化学测试分析表现出较强的电催化活性。考察了不同工艺参数对电芬顿体系处理AMR模拟废水效果的影响，结果表明，较低的电流密度和Fe2+浓度对AMR的降解表现出更好的效果，pH在酸性条件下更有利，与单独电催化氧化处理相比，AMR初始浓度由50mg/L提高到200mg/L时，RC也可达到95％。 然后通过RSM分别对电催化氧化和电芬顿处理苋菜红染料废水中的工艺参数进行设计优化，结果表明，对于电催化氧化处理AMR废水的响应曲面研究，在最佳处理条件下AMR的RC达到96.23％;通过植物毒性测试发现，AMR染料模拟废水的植物毒性降低，可尝试促进对废水的再利用。对于电芬顿处理AMR废水的响应曲面研究，在最佳处理条件下AMR的RC达到96.98％;改性阴极经过10次的重复使用后AMR的RC仅下降了约8％，表现出稳定的潜在应用性能。 最后，对AMR降解反应的机理和途径研究表明，体系中主要以存在的·OH等强氧化性物质对AMR进行间接氧化，首先是偶氮键的断裂，然后在萘环结构上发生胺基（—NH2）、磺酸基团（—SO3-）的消除取代，进一步地经羧基基团去除后，由酚类衍生物开环降解形成小分子有机酸，最终可被降解为CO2和H2O。
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