摘要
本论文以Rh@Sn核@壳纳米颗粒为前体，通过浸渍、焙烧、还原等一系列处理在载体上原位将Rh@Sn转化为Rh-SnO2金属-氧化物纳米杂化体。本工作表征了金属-氧化物纳米杂化体的结构，考查了，纳米杂化体催化剂在取代硝基苯选择性加氢中的应用，并阐明了金属-氧化物纳米杂化体的结构和性能之间的本质内在联系。具体成果如下: (1)以分散均匀的二十面体Rh纳米颗粒为种子，通过还原2-乙基己酸亚锡可将Sn沉积在Rh纳米颗粒上形成Rh@Sn核@壳纳米结构。以Rh@Sn纳米颗粒为前体在氧化铝载体上通过高温焙烧、氯气选择性还原Rh可形成Rh-SnO2/Al2O3纳米杂化体催化剂。XRD，HAADF-STEM，XPS等一系列表征表明:Rh@Sn为Rh核和Sn壳组成的核@壳型纳米颗粒;所获得的Rh-SnO2为金属-氧化物紧密接触的纳米杂化体。 (2)Rh-SnO2/Al2O3催化剂在取代硝基苯选择性加氢中展现了优异的性能。与Rh/Al2O3催化剂相比，在相同反应条件下，催化活性和选择性有较大幅度提升。除此之外，我们还探究了在相同Rh负载量下不同Rh/Sn比例对催化性能的影响。结果证明:在Rh/Sn=1/1时，催化性能最优，Sn太多时会遮盖Rh的活性表面，太少时则相互作用较弱。研究表明:在Rh-SnO2/Al2O3体系中，Rh-SnO2的相互作用稳定了Rh活性颗粒，降低了Rh颗粒的凝聚倾向，同时由于Rh-SnO2间的协同作用提高了催化加氢的活性和选择性。
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