摘要
钾冰晶石结构Cs2LiYCl6∶Ce(CLYC∶Ce)是一种新型高性能中子探测闪烁晶体材料，它具有伽马激发下20000photons/MeV、中子激发下70000photons/neuron的高光输出，低于4.5％的能量分辨率，特别是优异的中子/伽马双模射线探测能力等优点。本文探究了坩埚下降法生长CLYC∶Ce闪烁晶体的工艺条件，生长了具有良好光学质量的CLYC∶Ce晶体，系统的表征了其光学和闪烁性能，并且对Ce3+掺杂浓度进行了优化，对Ca2+、Sr2+共掺杂及共掺杂浓度进行了探索。 在晶体生长方面，摸索出了适合CLYC晶体生长的生长参数。针对CLYC的不一致熔融特性导致的生长难题，对已有的组分优化，分别生长了5根直径25mm，LiCl占比分别为57mol％、60mol％、63mol％以及CsCl与YCl3分子比为1.9∶1和2.1∶1的CLYC∶Ce闪烁晶体，通过比较5根晶体的生长情况，确定了LiCl占60mol％的组分最适合获得CLYC晶体。成功获得了Φ25*10mm3且无裂纹无包裹体的样品，通过比较该样品和5*5*5mm3样品的闪烁性能，X射线激发发射谱显示，大体积的CLYC晶体的芯价发光较弱，多道能谱显示，大体积样品的光输出与能量分辨率略差于小体积样品。 Ce3+掺杂浓度是影响CLYC晶体闪烁性能的一个重要因素。生长了5根直径11mm、Ce3+掺杂浓度分别为0.1％、0.3％、0.5％、0.7％和1％的CLYC晶体，得到的样品完整无包裹体。通过比较它们的光学和闪烁性能，发现Ce3+离子掺杂浓度为0.3％～0.7％时，CLYC拥有相对更好的闪烁性能。在这个浓度范围内，CLYC的相对光输出为20000photons/MeV。其中CLYC∶0.5at％Ce在137Cs激发下的能量分辨率约为5.4％，衰减时间常数分别为:2.4ns、24.4ns、483.1ns和2855.2ns，分别对应芯价发光、Ce3+直接捕获发光、二元Vk和电子扩散和STE向Ce3+离子能量传递发光。 共掺杂是一种广受关注的改善晶体闪烁性能的方式。生长了CLYC∶0.5％Ce晶体作为参照组，Ca共掺杂浓度分别为0.05at％、0.1at％、0.2at％、0.5at％的CLYC∶0.5％Ce晶体及Sr共掺杂浓度分别为0.05at％、0.1at％、0.2at％、0.5at％的CLYC∶0.5％Ce晶体等9根晶体。通过闪烁性能的对比，发现Ca共掺杂的CLYC∶0.5％Ce晶体，其能量能量分辨率都有不同程度的恶化。而Sr共掺杂量为0.05at％、0.1at％、0.2at％的CLYC∶0.5％Ce晶体的闪烁性能均优于对照组，Sr共掺杂量为0.05at％时获得了最好的能量分辨率，并随着Sr共掺杂量的提高，能量分辨率的优化量也减少，当Sr共掺杂量达到0.2％时，能量分辨率已经差于对照组。另外，无论是Ca共掺杂还是Sr共掺杂，都会造成晶体的相对光输出降低，共掺杂浓度越高，光输出越低。
NETL