摘要
为提高煤直接液化技术的经济性,开展了煤温和液化性能以及煤与重油共加氢反应特性的探索研究,构建了煤与重油共加氢反应动力学模型。设计并搭建了鼓泡床反应器(直径280mm,高2720mm)的冷模装置,在此基础上,对鼓泡床反应器内的流场流动特性进行了研究,并进一步考察了径向内构件对鼓泡床反应器内流场流动特性的影响。主要结论如下: 红柳林煤适宜的温和液化条件为液化温度430℃,反应压力8.4MPa,此时的煤转化率和油产率分别为81.52%和43.16%。在温和液化条件下,Fe催化剂活性受到抑制。在Fe催化剂中加入碱性催化剂,两者之间产生协同效应促进了煤中含氧官能团水解和大分子结构解聚,使煤转化率从78.46%增加至81.52%,油产率从37.36%增加至43.16%,氢耗从1.16%增加至1.32%,水产率从5.68%降低至4.62%。在温和液化条件下,红柳林煤液化氢耗为0.53~1.93%,远低于传统煤液化工艺的氢耗量。 在460℃下反应60min后,魏强煤转化率和油产率达到最大值,分别为74.63%和46.28%。根据煤与重油共加氢反应过程中产物产率和煤转化率随时间的变化关系,建立了三组分怛温反应动力学模型,并结合试验结果计算得到如下结论:模型计算结果与试验结果非常接近,拟合效果良好。在升温过程中,主要为煤的大分子结构裂解生成沥青质;在恒温反应阶段,以难反应部分反应生成沥青质再由沥青质二次裂解生成油气为主。但是沥青质反应速率远小于沥青质的生成速率,表明恒温反应阶段,沥青质反应生成油气是整个阶段的控速步骤。 局部气含率的径向分布规律和轴向液速的径向分布规律相同,都呈中心大、边壁小的抛物线型分布。表观气速对鼓泡床反应器内流体流动影响最为显著。表观气速增大,局部气含率和塔中心轴向液速也随之增加,且局部气含率和轴向液速的径向分布梯度增大。加入内构件后,平均气含率显著增加,特别是加入星型内构件后,平均气含率增加幅度更为明显。当表观气速为4.51cm/s时,平均气含率增加幅度高达49.06%。此外,表观气速从1.81cm/s增加至4.51cm/s,未加入内构件时,局部气含率从塔中心到壁面降低了0.033~0.062。加入星型内构件后,局部气含率从塔中心到壁面降低了0.036~0.043。加入圆型内构件和,局部气含率从塔中心到壁面降低了0.026~0.047。可见,径向内构件可以使局部气含率的径向分布更加均匀。