摘要
环境污染、生态失衡、资源短缺、能源危机严重制约着我国社会经济全面、协调、可持续发展。半导体光催化剂利用本身光生电子空穴的氧化还原性能将太阳能转换成人们需要的化学能,从而实现污染物的降解和清洁能源的制备,是一种低成本,高效率和环保处理污染物的方法,具有很大的应用前景。用生物质能源来辅助制备效果显著的光催化材料具有重要的意义。但常见的光催化剂如TiO2禁带宽度大,无可见光活性,光生电子空穴易复合,量子效率低,导致光催化效率低。且光催化反应大多在强酸条件下显示较高的催化活性,催化体系加酸容易引入新的污染物,造成二次污染,催化体系中排放的三价铬在自然体系中又容易被氧化成六价铬。本论文制备出C量子点负载的TiO2空心球(TiO2-HMSs-CDs)无需调节反应溶液pH,可在中性条件下高效还原水中六价铬并将产物吸附在催化剂上达到彻底去除六价铬的目的,并系统的探索其光催化机理和活性提高的原因。主要研究内容如下: 1、以本地常见的废弃油茶果壳为原料,用间苯三酚作为调节剂,通过简单水热法制备出形貌良好、分散均匀的水热碳球沉淀,以及上层碳量子点溶液。利用水热碳球为模板,以钛酸四丁酯为钛源,在简单室温下搅拌,高温煅烧去除碳球,制备出形貌良好,结晶性高的二氧化钛空心球。其中氨水作为钛酸四丁酯水解缩合的催化剂,控制着钛酸四丁酯的水解缩合速率,是构筑空心球结构的关键参数。良好的形貌结构增大材料的比表面积,丰富材料的活性位点;C球模板和钛酸四丁酯中C元素以及氨水中N元素,在原子水平上对TiO2进行掺杂,形成晶格缺陷,增强光生电子的分离和转移,大大提高材料的催化活性。 2、进一步通过搅拌将上层碳量子点负载在二氧化钛空心球表面,制备出具有高催化活性的TiO2-HMSs-CDs。通过XRD、TEM、EDS和XPS等手段表征了材料的形貌和结构、组成和结构、光电性质。C量子点在材料表面作为一种牺牲剂,用于吸附污染液中的金属以及将光生电子导出至材料表面。最后将材料用于在中性条件下六价铬的还原,表现出超高的催化活性,并进一步探讨了其催化还原机理。