摘要
一氧化碳(CO)是宇宙中丰度仅次于氢气的分子，其在真空紫外能量区域内的光吸收和光解离及自屏蔽效应被认为是太阳系中C和O同位素异常分布的最可能的分子水平机制。目前的实验和理论研究的CO光化学模型主要聚焦于CO分子的吸收光谱中谱线位置、振子强度和光解离速率的同位素效应，未考虑CO光解离原子产物量子态分布的同位素效应及其对C、O同位素异常分布的影响。研究CO光解离通道分支比的同位素效应对优化CO的光化学模型及研究CO光解离动力学具有重要的价值。本论文的主要工作是，采用实验室自主搭建的时间切片离子速度成像(TSVMI)装置与双光子共振增强四波混频产生的真空紫外(VUV)激光辐射源相结合，研究一氧化碳三种同位素分子(12C16O、13C16O、12C18O)在VUV能量区间内多个吸收带的光解离通道分支比的同位素效应，并通过分支比的转动依赖关系揭示CO分子的预解离动力学。 本论文的第1章主要介绍了太阳系中碳、氧同位素的观测结果，引出本论文的研究意义和主要内容。同时对光解离动力学和真空紫外光源的基本原理和研究方法进行介绍。第2章介绍了本论文采用的实验方法和实验装置。 第3章是利用TSVMI装置结合可调频VUV光源测量了13C16O在光子能量从102745cm-1(97.33nm)至106360cm-1(94.02nm)区间内光解离产生C(3P)+O(3P)，C(1D)+O(3P)和C(3P)+O(1D)的三个解离通道的分支比。该VUV区域涵盖了六个1∑+态和六个1Π态，我们观察到由于13C的同位素取代，其中大多数吸收带所产生激发态C(1D)和O(1D)原子通道的光解离分支比发生极大的改变。分析发现，该同位素效应的强弱取决于CO特定的振转量子激发态。除了这种同位素效应，我们还确定了几个振动态的分支比与转动量子数J'和e/f对称性的依赖关系，为揭示13C16O的预解离动力学提供了有用的信息。 第4章是利用TSVMI装置结合可调频VUV光源测量了CO的两种同位素分子13C16O和12C18O在光子能量从107800cm-1(92.76nm)至109700cm-1(91.16nm)区间内的C+离子光解碎片谱和光解离通道分支比。同时我们对12C16O在该能量范围的几个吸收带的高转动能级的分支比进行重新研究，并将CO的三种同位素分子(12C16O，13C16O和12C18O)在该能量区间内的光解离通道分支比进行逐一比较，我们观察到由于13C和18O的同位素取代，产生激发态的C(1D)和O(1D)原子碎片的两个光解离通道的分支比与12C16O之间存在明显的变化;还观察到13C16O和12C18O两者的光解离分支比数值接近，这是由于13C16O和12C18O两者的约化质量比较接近， 第5章是利用TSVMI结合可调频VUV光源测量了12C16O在光子能量从108500cm-1(92.17nm)至109220cm-1(91.56nm)区间内的C+离子光解碎片谱和光解离通道分支比。我们首次获得了12C16O的I'(5sσ)1∑+(v'=1)，(6sσ)1∑+(v'=0)和（6pπ）1Π(v'=0)态的分支比，同时对(6pσ)1∑+(v'=0)态的光解进行了重新研究，观察到解离至自旋禁阻通道的分支比与转动量子数J'之间存在微弱的依赖关系。同时，我们在C+离子光解碎片谱中还发现了两个信号较弱的吸收带，其中一个是文献未报道过的1Π态，另一个是文献光谱研究中曾被指认出的C'1∑+(v'=9)态。除这两个弱吸收带以外，其他四个较强的吸收带都主要解离至基态通道C(3P)+O(3P)。 第6章是设计搭建以汞蒸气为四波混频介质产生真空紫外激光的装置，实现混频效率的提高并拓展实验所需真空紫外激光的波长范围。还完成汞蒸气四波混频装置与实验室现有时间切片离子成像装置联用的设计工作。 第7章是对本论文研究内容的总结和归纳，以及对今后工作的展望。
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