摘要
陆架边缘海作为大陆和海洋的交汇地带，既是地球表面最为重要的有机碳储库，又是有机碳的生物地球化学反应器，在海洋碳收支平衡中发挥了不可忽视的作用，并在一定程度上决定了全球海洋生态系统与全球气候的变化走势，但由于海陆相互作用环境复杂多变，关于其中的碳循环过程目前还未达成统一认识。东海拥有宽广的大陆架，是有机碳储存、运输和矿化的重要场所，在长江冲淡水、沿岸流和台湾暖流等作用下形成泥质区，以高有机碳输入通量和低保存通量为特点，是研究有机质矿化的天然实验室。 本文以东海泥质区沉积物为研究对象，分别在长江口泥质区和浙闽沿岸采集不同硫酸根梯度下的沉积物柱状样品，对其进行地球化学测试和研究，在分析沉积物的来源、有机质的埋藏及其影响因素的基础上，重点综述沉积物内部有机质矿化分解的关键生物地球化学过程。分析沉积物粒度、主微量和稀土元素特征，揭示沉积环境的变化；分析有机碳(TOC)和稳定碳同位素、总氮(TN)、SSA等特征，探讨有机质的来源、埋藏和保存；获取不同层位的孔隙水，通过分析Cl-、SO42-、DIC及其稳定同位素、CH4及其稳定同位素、营养盐、DOC、Ca2+、Mg2+、Ba2+、Sr2+等地球化学参数，对有机质矿化过程进行揭示和探讨，重点讨论甲烷厌氧氧化(AOM)、产甲烷作用(ME)以及风化和反风化作用，以期建立完整的区域碳循环模型。取得以下认识： 长江口和浙闽泥质区沉积物主要来自长江输送物质，物源单一且沉积环境变化不大，水动力作用和絮凝作用是控制沉积物地球化学组分的重要因素。沉积物粒径大小对有机碳埋藏效率有显著影响，细颗粒沉积物对有机质的吸附作用，使之能够促进有机质的保存。沉积物有机碳均为海陆混源，陆源占主要成分。 根据东海泥质区的SO42-、DIC、CH4、Ca2+、Mg2+、K+等离子深度剖面的变化，将沉积物分为有机质硫酸盐氧化(OSR)带、甲烷厌氧氧化(AOM)带、CR(CO2还原)带和ME(产甲烷)带。在物理扰动下，OSR带有机质发生强烈矿化，向上覆水释放大量DIC，并且在距长江口较近的表层沉积物中观测到激发作用，惰性的陆源有机质丢失降解；AOM带深度均在3m左右，SO42-耗尽且CH4开始产生；AOM带以下存在狭窄的CR带，以较高的CH4浓度和较重的δ13C-DIC为特征，“重”DIC会对上层AOM的碳同位素产生影响；最下方是ME带，上层未分解的有机质在深层发生厌氧氧化产生CH4。 AOM带伴随着风化作用和自生碳酸盐的形成，虽未进行矿物学鉴定，但地球化学特征表明其产生量足够使碳酸盐碳同位素发生明显降低(＞1‰)，这对于当前碳酸盐同位素推测古气候有重要意义。 ME带可能存在硅酸盐的风化作用，使得Ca2+、Mg2+、K+等离子进入孔隙水。反风化作用发生的机制尚未明确，但有机质分解产生的富里酸等有机配体可对其产生极大的促进作用。 本研究有助于深入理解大江大河影响下的泥质区内部的早期成岩矿化过程，明晰硫酸盐还原、甲烷氧化、产甲烷、风化和反风化过程对沉积物孔隙水DIC循环的影响，为进一步认识边缘海碳循环收支平衡及其气候环境效应提供科学支撑。
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