摘要
室内灰尘是一种来源复杂的无机和有机污染物富集的“载体”。有研究显示成年人有70%以上的时间都是在室内度过的，老年人和儿童待在室内的时间超过90%，因而室内环境对人体健康的影响要远高于室外环境。大量有毒有害污染物负载在室内灰尘上，其中包括多环芳烃(PAHs)。PAHs是一类典型的室内有毒有害污染物，近年来其室内污染引起了人们的广泛关注。然而，关于室内灰尘中PAHs粒径分布和季节变化规律的研究却十分匮乏。鉴于此，本研究采集了北京市办公室、酒店、大学生宿舍、幼儿园四类室内灰尘和道路灰尘样品。将采集到的5类灰尘样品筛分为F1(fraction)(900-2000μm)、F2(500-900μm)、F3(400-500μm)、F4(300-400μm)、F5(200-300μm)、F6(100-200μm)、F7(74-100μm)、F8(50-74μm)和F9(<50μm)9个粒径段。以探究15种PAHs在灰尘中的污染特征和粒径分布规律。同时，每月对办公室进行3-4次灰尘样品采集以探究办公室灰尘中PAHs的季节变化规律。用多特征比值法以及主成分分析等方法分析北京市室内外灰尘中PAHs来源及其影响因素。同时对北京市室内外灰尘中PAHs污染水平和健康风险进行评估。 近年来，我国时常发生大范围持续性灰霾天气，霾污染的核心是飘尘(大气颗粒物)污染。大气颗粒物中PAHs污染对人体健康造成的不良影响引起人们的广泛关注，颗粒物粒径在评估人体对大气颗粒物中PAHs的真皮和呼吸暴露方面起着重要作用。基于这个背景，本研究在灰霾期间利用安德森八级撞击式采样器从北京、郑州和新乡三个城市共采集81个粒径分级的大气颗粒物样品(分为9个粒径段：<0.4,0.4-0.7,0.7-1.1,1.1-2.1,2.1-3.3,3.3-4.7,4.7-5.8,5.8-9.0以及>9.0μm)。分析大气颗粒物中PAHs的污染水平以及组成特征，阐明不同城市大气颗粒物中PAHs的粒径分布规律以及霾污染对人体多路径暴露的影响机制。本研究的主要研究结果有以下几个方面: (1)对于降尘中PAHs而言，本研究中北京市四类室内灰尘中PAHs的污染水平基本上处于中等水平，而道路灰尘中PAHs的浓度处于较低水平。办公室和酒店灰尘中PAHs含量普遍高于幼儿园和宿舍，道路灰尘最低。不同类型室内灰尘样品中PAHs的粒径分布规律不同，幼儿园灰尘中PAHs的含量随着粒径的减小而增加，在F9粒径段呈现出明显峰值。酒店和办公室灰尘中PAHs主要集中在细颗粒段(F6-F9)，在F7粒径段达到峰值。宿舍灰尘中PAHs分布相对稳定，无明显规律，道路灰尘中PAHs的粒径分布呈现出单峰分布特征，在F2粒径段达到峰值。办公室灰尘中PAHs的污染水平表现出明显的季节变化，总体呈现:采暖期>非采暖期。总体而言，这四类室内环境没有明显的室内PAHs来源，主要来自室外源。相比于其它几类室内环境，办公室灰尘中PAHs的来源比较集中，其主要来源为汽车尾气排放和煤炭燃烧，主要受地理位置以及交通因素的影响。宿舍、幼儿园和酒店灰尘PAHs的来源相对比较分散，混合来源和燃料燃烧是其主要来源。利用增量终身致癌风险(ILCR)评估模型计算得到北京市四类室内灰尘中PAHs的真皮暴露风险(ILCR皮肤接触)大约是手口摄入暴露风险(ILCR手口摄入)的2倍，两者远高于呼吸暴露风险(ILCR呼吸)，表明皮肤接触是其主要暴露路径。这四类室内灰尘中PAHs的总ILCRs值高于10-6，表明暴露在这些微环境中的成年、大学生和儿童具有潜在致癌风险。 (2)对于大气颗粒物中PAHs而言，北京、郑州和新乡的大气颗粒物中PAHs总含量分别为98.1、77.9、41.0ng/m3，表明这三个城市大气颗粒物中PAHs的污染水平与城市规模有关并且处于中等水平。CHR、BbF、IcdP、BghiP这四种PAH单体是这三个城市大气颗粒物的主要组成部分，并且高分子量PAHs所占百分比远高于低分子量PAHs。整体而言，北京、郑州和新乡大气颗粒物中PAHs的粒径分布均呈现出单峰分布特征，分别在0.7-1.1μm粒径段(39.4 ng/m3)、1.1-2.1μm粒径段(27.8ng/m3)和1.1-2.1μm粒径段(12.4 ng/m3)达到峰值。对于这三个城市而言，细颗粒物(<2.1μm)中PAHs的浓度水平远高于粗颗粒(2.1-5.8μm)和大颗粒(5.8-10μm)中PAHs的浓度水平。4-6环PAHs是这三个城市大气颗粒物中PAHs的主要组成部分，2-3环PAHs所占的比例(1-26%)总体上随粒径的增大而增大。相对于北京和郑州，新乡6环PAHs所占总量百分比较高。采用多特征比值法和主成分分析法同步分析这三个城市大气颗粒物中PAHs的来源，混合源是北京大气颗粒物中PAHs的主要来源，交通排放和煤炭燃烧对郑州和新乡大气颗粒中PAHs来源贡献较大。利用国际辐射防护委员会(ICRP)模型和渗透系数法进行呼吸吸入和真皮暴露评估，估算人体暴露于大气颗粒物中的PAHs的剂量。利用ILCR模型进一步对人体健康风险进行评估，发现北京和郑州的儿童和成人呼吸吸入的ILCR值高于皮肤接触，而新乡的ILCR呈相反模式，表明皮肤接触也是一个同等重要的暴露途径。
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