摘要
半导体光催化技术可以直接利用太阳光制备理想能源——氢能。非金属光催化剂石墨相氮化碳(g-C3N4)无毒,导带电位高且物理化学性质稳定,被广泛应用于光化学转换及光催化领域。但是粉体的g-C3N4纳米材料在液相环境使用中依然面临着难分离、易损失,在回收过程中可能会造成二次污染等循环使用问题。这些固有问题不利于粉体g-C3N4纳米材料在实际生产中的大规模开发和利用。粉体g-C3N4纳米材料的固载化成了重中之重的问题。基于此,本文采用灵活的浸渍法并结合静电纺丝技术在室温下对g-C3N4进行固载、修饰和改性研究。成功制备了柔性且具有自支撑结构特性的多孔聚丙烯腈(PAN)纳米纤维固载g-C3N4纳米结构的薄膜材料(Porous PAN/g-C3N4)。并在此基础上,使用碳点(CDs)进一步修饰PAN/g-C3N4纳米纤维,并进行了相应的表征及光催化性能测试,主要工作如下: (1)通过静电纺丝技术获得柔性的PAN/PVP/g-C3N4复合纳米纤维,通过室温下浸渍法去除可溶于的PVP组分,获得了具有多孔结构的PAN/g-C3N4纳米纤维材料。多孔结构的PAN/g-C3N4纳米纤维在可见光照射下200min后,累积的氢气释放量高达3250μmol·g-1,平均产氢速率达到949μmol·g-1·h-1,是PAN/g-C3N4纳米纤维的1.9倍(500.8μmol·g-1·h-1)。可见光照射120min后,去除重金属Cr(Ⅵ)的移除效率高达98.6%,明显高于PAN/g-C3N4纳米纤维(87%)。上述结果表明PAN/g-C3N4纳米纤维的多孔结构更有利于提升光催化性能。 (2)使用合适浓度的CDs修饰PAN/g-C3N4复合纳米纤维,当CDs的掺杂量为0.3wt.%时,获得了光催化性能最优的样品(PAN/g-C3N4/CDs-0.3)。在可见光照射200min后,PAN/g-C3N4/CDs-0.3纳米纤维材料的氢气释放量累积达到1693μmol·g-1,在3次循环测试后光催化活性几乎没有明显的损失。这些结果表明PAN/g-C3N4/CDs-0.3纳米纤维优异的光催化性能可能与CDs增强了界面电荷转移有关。