摘要
随着煤炭使用量的逐年递增，引发了一系列的能源匮竭和环境污染问题。传统的煤炭利用方式如发电、炼焦等对能源和环保造成了双重压力，为了进一步实现煤炭的清洁和高效地利用，本文以宁夏无烟煤为例，系统地介绍了使用煤炭这一廉价碳源，制备高性能煤基碳材料。另一方面，随着5G时代的到来，微波污染问题不容小觑，一系列的微波吸收材料相继被开发用以治理这一问题，其中碳基复合材料引发了广泛的关注。基于此，本文采用不同方法制备了一系列煤基碳/铁镍金属复合材料。结果表明，该复合材料具有较好的微波吸收性能，且满足轻质、高效、化学稳定性好等优点，有望助推碳基材料在微波吸收领域向工业化普及。本文的主要研究结论包括如下内容: (1)采用高温活化法和微波辐射法分别制备煤基碳材料。高温活化法即在N2气氛下，以不同粒级(0.4-0.5mm、0.2-0.4mm和0.125-0.2mm)的原煤为碳源，于不同的反应温度(750、800和850℃)下制备煤基碳材料。微波辐射法使用WY3L型微波反应器，以915MHz固定频率、2700W固定功率快速制备煤基碳材料。XRD结果表明，两种方法制备的煤基碳材料在2θ≈26°处都有一个较宽的衍射峰，可以索引到石墨碳的(002)晶面，这说明煤基碳中的非晶态已经向石墨化进行转变。FESEM图像显示，采用两种方法制备的煤基碳表面均有层状结构出现。由于单一组分的物质难以满足微波吸收材料的性能需求，因此纯煤基碳的最小反射损耗值仅为-32.53dB。 (2)使用一步法原位合成煤基碳/Ni磁性复合材料。通过调节反应温度和Ni的比例，得到了微波吸收性能极佳的复合材料。FESEM结果显示，800C下制备的煤基碳/Ni磁性复合材料的表面为层状结构，并且伴随大量直径小于1μm的大孔。TEM图像可以清晰看到Ni纳米颗粒，其尺寸约在30-80nm范围内。与纯煤基碳相比，煤基碳/Ni磁性复合材料的微波吸收性能得到了显著的提升，在5.76GHz处具有最小反射损耗-62.51dB，有效吸收带宽为4.08GHz，而涂层厚度仅为1.31mm。因此，这项工作开发了一种高效、超薄、廉价的微波吸收材料。 (3)采用两步法制备了煤基碳/Ni3Fe磁性复合材料。首先采用水热法制备Ni3Fe的前驱体(由金属氧化物构成)，然后在N2气氛下利用煤在碳化过程中释放的还原性气体及碳热反应原理，还原金属氧化物并原位复合在煤基碳表面。整个过程不需要引入任何还原性气体，因此更加安全和低成本。更重要的是，不同温度下制备的煤基碳/Ni3Fe磁性复合材料展现出频率相关的微波吸收性能:随着反应温度的升高，最佳反射损耗对应的频率逐渐向低频转移，使用增量函数所计算出来的|△|＜0.4的区域向更厚涂层移动。具体地，复合材料在16.64GHz处具有RLmin为-60.76dB，而涂层厚度仅为1.28mm。 (4)以无烟煤为碳源，六水合氯化铁和六水合氯化镍为磁源，使用微波辐射法快速制备了煤基碳/Ni3Fe/NiO三元复合材料。该工作基于煤对微波可以产生响应和磁性金属的引入可以充当热点来加速反应。因此，煤基碳表面呈现出大量网格状孔隙和层状结构。此外，煤基碳/Ni3Fe/NiO三元复合材料在低频段(S和C波段)展现出优异的微波吸收性能，在5.52GHz处具有最小反射损耗值为-51.66dB，而且不同厚度对应的反射损耗小于-20dB几乎覆盖了整个S和C波段。
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