摘要
二次有机气溶胶（SOA）是大气环境中重要的污染物，在大气气溶胶中占有重要地位，对霾的形成、气候变化以及人体健康都存在一定影响，SOA具有生成机制复杂、来源众多、组分不明等特征。本研究基于在线监测的VOCs数据，运用气溶胶生成系数法（FAC）及气溶胶生成产率（Y）法估算了兰州市SOA生成潜势，并基于单颗粒气溶胶质谱（SPAMS）对兰州市大气环境中的SOA进行了污染特征分析，主要结论如下： （1）对兰州市大气环境中55种VOCs进行了在线监测，包含29种烷烃、10种烯烃以及16种芳香烃，城关区VOCs平均体积浓度为21.69ppbv，西固区VOCs的平均体积浓度为67.55ppbv，是城关区的3.11倍。乙烷、丙烯、苯、甲苯是兰州市VOCs的优势物种，VOCs浓度随季节变化的规律是冬季>秋季>春季>夏季，组成占比为烷烃>烯烃>芳香烃。城关区和西固区大气环境中的VOCs的日变化呈明显的双峰模式，高峰出现在11:00am/10:00am，次峰出现在03:00am。 （2）对SOA有生成贡献的VOCs有27种，包含11种烷烃、1种烯烃以及15种芳香烃，城关区VOCs平均质量浓度为15.96μg/m3，总SOA生成潜势为67.89×10-2μg/m3。西固区VOCs年平均质量浓度为51.78μg/m3，是城关区的3.24倍，SOA生成潜势为180.88×10-2μg/m3，是城关区的2.66倍。兰州市SOA生成潜势表现为冬季>秋季>春季>夏季，苯、甲苯、间/对二甲苯、乙苯、邻二甲苯、间乙基甲苯、对二乙苯等是兰州市各个季节SOA生成的关键物种。城关区及西固区SOA生成潜势的月际变化规律中，SOA生成潜势整体呈上升再下降趋势，采暖期以及大气稳定、不利于VOCs扩散的气象条件导致11、12月SOA生成潜势增大，2019年4~6月石化企业的设备检修，夏季混合层高度的增加、雨水的增多都导致4~7月SOA生成潜势减小。大气中浓度较高、O3生成潜势较大的烷烃和烯烃物种往往都不是SOA前体物。芳香烃物种对于O3和SOA都有较大的生成贡献。气溶胶生成产率法计算的得到的SOA生成潜势小于气溶胶生成系数法，但产率法能更好地反映活性较强的VOCs生成SOA的能力，而低估活性较弱的VOCs对SOA的生成贡献。 （3）利用SPAMS对兰州市2018年10月22日~10月31日大气环境中细颗粒物组分特征进行监测分析，运用自适应共振神经网络算法（ART-2a）将采集到的大气细颗粒物分为327类，再通过人工合并的方法将颗粒物分为9类。以C2H3O+（m/z=43）作为SOA的示踪离子，含C2H3O+（m/z=43）的颗粒物占49%，表明观测时间段大气环境中颗粒物进行了大量的二次反应。C2H3O+（m/z=43）更多的存在于OCEC和OC颗粒中。C2H3O+（m/z=43）相对峰面积夜间高于昼间。以AQI划分污染时段与清洁时段，污染时段颗粒物粒径比清洁时段较大，表明污染时段大气环境中发生了更强烈的二次反应过程，污染时段C2H3O+（m/z=43）平均相对峰面积比清洁时段增长了17%。通过示踪离子法搜寻了含m/z18，29，43，44，46，57，67，77离子碎片峰颗粒物并将其定义为苯系物生成的SOA，分析了苯系物SOA的可能来源。
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