摘要
光芬顿技术是利用光照增强芬顿反应（Fenton）活性的方法，在传统的Fenton体系中引入光催化材料，可利用芬顿反应和光催化反应的协同效应去除水中有机污染物。二氧化钛（TiO2）虽然被誉为最有前途的环境友好型光催化剂，但依旧存在光照利用率低、量子效率低等缺点。基于此，本论文以二维层状过渡金属碳化物Ti3C2为碳骨架和均匀钛源，采用高温煅烧法引入氮掺杂和碳材料以制备改性的TiO2光催化剂；其次，采用多种物理和化学表征方法研究制得的光催化剂的形貌、结构和光催化性能；最后，探究不同条件下光芬顿体系的催化降解性能。主要内容如下： 1.氮掺杂TiO2@C@Fe3O4的制备及光芬顿体系的降解性能研究 通过溶剂热法合成可利用磁选技术分离的N-TiO2@C@Fe3O4复合催化剂，利用各种表征手段证明了二维层状复合催化剂是N掺杂的碳基复合材料上N掺杂TiO2和Fe3O4的杂化物。N-TiO2@C@Fe3O4作为一种优秀的复合催化剂，大大提高均相光芬顿体系中H2O2的分解效率，同时显著减少H2O2和Fe2+的投加量，降低运行成本。以罗丹明B（RhB）和孔雀石绿（MG）为有机染料研究模型，在优化条件下，当可见光存在时，300s内RhB的降解效率为96.5%，远高于传统Fenton的降解效率（43.5%），且经10个循环后，催化剂仍保持稳定的结构和性能，降解效率保持在90%以上；同等条件下，Fenton试剂仅为RhB体系的1/4时，600s内即可完全降解MG（99.7%）。选取盐酸四环素（TC）和盐酸土霉素（OTC）为药品和个人护理产品（PPCPs）研究模型，在最优条件下，60min内TC降解效率达90.0%（同条件下传统Fenton的TC降解效率仅为14.7%），OTC降解效率为86.8%。综上所述，本论文构建的光芬顿体系可高效地降解处理水中的染料和PPCPs。 2.氮掺杂TiO2@C气凝胶的制备及光芬顿体系的降解性能研究 通过乙二胺（EDA）辅助自组装制备催化活性更好的N-TiO2@C气凝胶复合催化剂，其具有稳定的三维结构和较大的比表面积。N掺杂TiO2@C气凝胶显著提高了均相光芬顿体系中H2O2的分解效率，并大大减少了Fenton试剂的用量。选取OTC为PPCPs研究模型，在最优条件下，60min内OTC降解效率为90.2%。此外，选取RhB为有机染料研究模型，在最佳条件下，可见光照射时，RhB降解效率在20s内即可达96.2%，600s内几乎完全降解（99.6%），经过5个循环后，催化剂仍保持稳定的降解性能，去除率保持在95%以上。实验结果证明光芬顿体系降解RhB的活性物种包括?O2?、?OH和h+。
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