摘要
赤泥是工业上提炼氧化铝过程时产生的固体废弃物。因排放量巨大而现阶段利用率较低，大量赤泥只能筑坝堆存，给周边环境带来严重危害，亟需开发更多赤泥的大规模资源化利用途径。赤泥具有廉价易得、过渡金属元素含量高等特点，有望作为脱硝催化剂的载体，但赤泥含有的碱金属成分对催化剂有毒害作用。本论文提出新的赤泥催化剂制备方法，以价格低廉的硫酸铜或硫酸铁为前驱体，浸渍到赤泥表面形成复合型脱硝催化剂。该方法大大简化了制备流程，与商业钒钨钛催化剂相比成本优势明显。 本论文首先制得Cu-S/RM催化剂，探究了负载量和前驱体种类对活性的影响。活性测试结果表明原始赤泥不具有活性，但Cu-S/RM系列催化剂在中高温区间有较好的脱硝活性。表征分析结果表明Cu2+与赤泥载体间有较强的相互作用，CuSO4在赤泥表面也没有团聚。原位漫反射红外光谱研究表明，硫酸铜负载到赤泥表面后不仅NH3的吸附明显增强，还阻止了稳定的非活性硝酸盐物种的产生。Cu-S/RM催化剂上发生的SCR反应遵循E-R机理。 本论文又进一步制得Fe-S/RM催化剂。发现相比于Cu-S/RM活性温窗进一步拓宽，325～450℃之间NOx转化率均高于80％，400℃时最高达98％，较高空速条件下仍保持在90％左右。该催化剂抗硫性能优异，但抗水性有待提高。表征分析结果表明活性组分硫酸铁和赤泥载体之间存在相互作用，赤泥表面负载硫酸铁后，赤泥原有的孔隙结构得到改善，催化剂的比表面积明显增加。Fe-S/RM催化剂上发生的SCR反应同样遵循E-R机理。催化剂具有高活性的主要原因是表面B酸位点数量大大增加，能吸附活化更多氨物种参与到SCR反应中。
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