摘要
近年来，由砷污染导致的水环境恶化和生态毒害问题得到了广泛关注。砷的赋存形态受水环境氧化-还原状态影响显著，主要以高毒性三价砷（砷（III））和低毒性五价砷（砷（V））形式存在。因此，开发高效、快速解决高毒性砷（砷（III））污染的新型强化治理体系，对缓解日益严峻的环境压力具有重要意义。吸附法由于操作简便、效率高等特点而得到广泛应用，但仍然存在一些瓶颈问题亟待解决。问题1：吸附动力学缓慢。传统吸附剂往往需要几个小时甚至更长时间才能达到吸附平衡；问题2：砷（III）的毒性和移动性比砷（V）更高。为此，通常采用先脱毒后吸附的―两步法‖去除砷（III），但这必将增加系统的复杂性以及化学药品的消耗。针对上述问题，本研究构建了电场辅助的连续流电化学体系以改善吸附体系的动力学过程，并同步实现砷（III）的氧化和吸附。主要研究内容如下： （1）CNT-FeOOH复合膜的制备和表征。本研究以带有丰富的含氧官能团的CNT膜为基底，采用电沉积的方式负载FeOOH，通过改变电沉积时间调控原位生长的FeOOH的形貌和负载量。此外，本研究通过FESEM，TEM，XRD，Raman，BET，TGA，Zeta电位等一系列的表征探究CNT-FeOOH复合膜的物理化学性质。 （2）砷（III）的去除性能研究。本实验采用高毒性的砷（III）为目标污染物，用CNT-FeOOH复合膜做阳极构建连续流电化学过滤体系，实现同步脱毒和吸附。研究FeOOH负载量，外加电压，流速，污染物浓度，pH，共存离子等关键因素对除砷性能的影响。结果表明：在施加电压后，高毒性的砷（III）被氧化为了低毒性的砷（V）。在中性条件下，CNT-FeOOH1200复合膜可以在流速为3.0mL/min，电压为2.5V的条件下，2h内将溶液中的砷去除至10μg/L以下。 （3）砷（III）的去除机理研究。本研究采XPS，FT-IR和密度函数理论（DFT）计算研究砷在该电化学体系中的去除机制。通过电子顺磁共振（EPR）和自由基淬灭实验研究该电化学体系中砷（III）的氧化机制。结果表明，被固定的砷物种主要是砷（V），电场通过非自由基路径促进砷（III）向砷（V）转化，同时电场促进带负电的砷（V）迁移至CNT-FeOOH复合膜阳极然后被FeOOH颗粒固定。 （4）CNT-FeOOH体系的应用前景。通过再生实验和模拟实际废水实验进一步评估了该体系的应用潜力。结果表明氢氧化钠溶液可以有效地再生CNT-FeOOH复合膜。并且该体系在2.5V的电场下，对用自来水和微污染水模拟的含砷实际废水均表现出优异的除砷性能。 综上，以CNT-FeOOH复合膜为阳极的连续流电化学系统可以同时快速高效地氧化和吸附砷（III），是一种有应用前景的含砷废水处理技术。
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