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PDI基S型异质结光催化剂降解水环境中四环素残留的性能与机理研究

朱晓蝶

PDI基S型异质结光催化剂降解水环境中四环素残留的性能与机理研究

朱晓蝶1
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  • 1. 江苏大学
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摘要

四环素在全球内的广泛使用导致其在水环境中的残留越来越多,对环境和人类健康构成了严重威胁,因此迫切需要开发出一种高效且经济的方法来治理四环素残留污染。绿色光催化技术由于其高效的催化作用、稳定且无二次污染等优势,被广泛应用于水污染治理领域。苝酰亚胺(PDI)作为一种新兴光催化材料,具有独特的光稳定性、热稳定性和光捕获性能,能够实现水环境中四环素残留的快速高效降解。此外,在目前的研究中,构建S型异质结被认为是实现强氧化还原、提升光催化性能的有效途径。因此,本文以PDI作为研究对象,围绕PDI设计了一系列的PDI基S型异质结复合光催化剂来实现水环境中四环素残留污染物的高效降解,主要研究工作如下: (1)将PDI和g-C3N4相结合,成功制备了PDI/g-C3N4S型异质结光催化剂。S型异质结结构的构建有利于载流子的转移和分离,进而提高了材料的光催化降解能力。在可见光照射20分钟后,PDI/g-C3N4对四环素残留污染物降解率为69.07%,是PDI的4.88倍,同时也是g-C3N4的10.10倍,并且稳定性良好。此外,光催化机理实验结果表明:超氧自由基和空穴是PDI/g-C3N4降解过程中的主要活性物种,羟基自由基和单线态氧的作用较弱。 (2)将PDI和ZnFe2O4相结合,成功制备了PDI/ZnFe2O4S型异质结磁性光催化剂,并有效控制了材料的形貌。复合材料中PDI为均匀的棒状,ZnFe2O4被限制为小颗粒且分散在PDI的表面。PDI与ZnFe2O4之间形成的S型异质结结构,有利于电子空穴对的分离,并保留了强氧化还原作用以进一步增强光降解能力。因此,PDI/ZnFe2O4具有较好的稳定性和光催化降解能力,在可见光照射下对四环素的降解率为66.67%,是PDI(7.26%)的9.18倍和ZnFe2O4(6.85%)的9.73倍。此外,光催化机理实验结果表明:PDI/ZnFe2O4在降解过程中超氧自由基起到了主要作用,而空穴和羟基自由基的作用较弱。 (3)以ZnFe2O4为载体,PDI纳米纤维为功能单体,四环素为模板分子,采用印迹修饰技术和微波合成法成功制备了印迹修饰的PDI纳米纤维/ZnFe2O4S型异质结磁性光催化剂。印迹修饰的PDI纳米纤维/ZnFe2O4不仅对四环素具有优异的光降解能力(69.12%),还对四环素具有良好的选择性降解能力,印迹修饰的PDI纳米纤维/ZnFe2O4对其它对比材料的选择性系数可以达到为1.94、2.31和1.51。此外,光催化机理实验结果表明:印迹修饰的PDI纳米纤维/ZnFe2O4在降解过程中超氧自由基起主要作用,而空穴和羟基自由基的作用相对较弱。

关键词

水环境/四环素残留污染物/PDI基S型异质结光催化剂/光催化降解机理

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授予学位

硕士

学科专业

环境工程

导师

储金宇

学位年度

2021

学位授予单位

江苏大学

语种

中文

中图分类号

X5
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