摘要
自2009年首次报道以来，钙钛矿太阳能电池因其高的能量转换效率和低廉的制备成本引起了人们的广泛关注。经过11年的飞速发展，有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的效率记录已经达到了25.5%，几乎与传统晶硅电池相媲美。然而，为了实现商业化应用的目标，钙钛矿太阳能电池目前仍然面临着一些挑战，主要包括有机-无机杂化钙钛矿材料中的有机阳离子对热、水和紫外光的稳定性差，导致钙钛矿材料分解而使电池性能大幅度下降。相比之下，全无机钙钛矿材料在热稳定性和光稳定性方面有明显的优势，尤其是全无机钙钛矿CsPbIBr2，它在材料带隙、相稳定性以及热稳定性方面均表现出良好的平衡特性，在钙钛矿太阳能电池研究领域具有一定的发展潜力。目前CsPbIBr2存在一些不足的地方，譬如一步溶液法制备出的CsPbIBr2薄膜普遍存在针孔多、覆盖率低的表面形貌。同时，其光伏性能尤其是光电转换效率仍需要有很大的提升空间。基于此，本论文在改善全无机CsPbIBr2钙钛矿薄膜质量及优化CsPbIBr2钙钛矿太阳能电池器件光伏性能方面进行了一系列探究，主要研究内容如下： 1.采用绿色反溶剂乙酸乙酯对比传统反溶剂氯苯，结合一步溶液法分别制备出了全无机CsPbIBr2钙钛矿薄膜和器件结构为FTO/c-TiO2/CsPbIBr2/Carbon的钙钛矿太阳能电池。研究结果表明，相比氯苯，乙酸乙酯制备的CsPbIBr2薄膜的结晶性提高，晶粒尺寸更大、晶界较少，同时表现出增强的可见光吸收强度和降低的载流子非辐射复合程度。基于绿色反溶剂乙酸乙酯制备CsPbIBr2器件，其开路电压(Voc)、短路电流密度(Jsc)、填充因子(FF)均有改善，最优效率达4.35%，相比氯苯制备的器件的3.95%，提升了约10%。同时，乙酸乙酯制备的器件的滞后程度得到改善，且实验的重复性整体上较好。 2.在全无机CsPbIBr2钙钛矿中引入镉离子(Cd2+)掺杂，通过优化Cd2+掺杂浓度来改善CsPbIBr2薄膜质量，并制备基于FTO/SnO2/CsPbIBr2/Carbon结构的电池器件来研究Cd2+掺杂对器件光伏性能和稳定性的影响。研究结果表明，与无Cd2+掺杂的CsPbIBr2电池器件相比，Cd2+掺杂浓度为0.5%时的CsPbIBr2电池器件效率从4.36%提升至6.79%，其开路电压Voc=1.19V，短路电流密度Jsc=9.76mA/cm2，填充因子FF=0.57。进一步地还发现，Cd2+掺杂的器件在高湿度空气环境中(RH=55%)表现出优异的稳定性。此外，整个器件是在低温条件下(不超过160℃)制备的，有利于后续在柔性衬底上开展相关研究。
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