摘要
相变是自然界中的重要现象,它是物质世界多样性物态的基本演化方式。在众多相变行为之中,经典相变与新型相变耦合在一起,并伴以相变临界行为,衍生出了复杂而丰富的物质形态和物理现象,成为人们关注和研究的重要对象。 在相变体系中,多参量调控可以在同一体系中获得不同的物态,并且得到相变过程中的物理性质响应。本文主要研究磁性材料体系中的相变调控,从代表性体系中选取了传统磁性材料和磁性拓扑材料。通常用以调控体系相变的参量包含成分(偏分、掺杂)、结构(化学/热空位、厚度、维度)等材料内部参数;以及温度、磁场、应力、等静压等外界参量。改变内、外部参量可以驱动体系在不同的物态之间相互转变。本文具体的研究内容包含温度、磁场、成分、等静压驱动和调控的马氏体相变;等静压驱动的拓扑相变;以及反向磁场诱发的拓扑材料中的新物态。 首先是成分、温度、磁场对磁性马氏体相变的调控。本文在全过渡族Heusler合金Ni-Mn-Ti体系引入Fe元素,通过改变材料体系的成分,将体系的马氏体相变移动至低温并且建立母相铁磁耦合,获得新的磁性马氏体相变体系Ni-Mn-Ti(Fe),具有磁相变与马氏体相变耦合的多铁性特征。进一步研究了其中的磁场驱动相变,发现磁场可以有效驱动体系的马氏体逆相变,同时伴随较大磁热效应。本文还研究了Ni-Mn-Ti(Fe)体系的电输运性质,包括相变附近磁电阻和载流子性质突变。这一工作结合能带Jahn-Teller模型讨论了相变的电子结构转变与输运性质的关联。以上关于马氏体相变的讨论将加深人们对相变的理解,进而为更好的调控相变,应用相变提供基础。 第二个工作是等静压力对磁性马氏体相变的调控。研究中选取了具有磁相变和马氏体相变耦合多铁性特征的MnNi0.77Fe0.23Ge体系进行研究。由于该类体系在相变前后具有巨大的体积膨胀,等静压的升高在两相中引入差异明显的自由能,使马氏体相变随着压力增加而迅速被抑制,从而使得相变温度迅速向低温移动。采用0-0.117GPa较小的等静压即可在30K的宽温区内调控体系的马氏体相变和伴随的磁热效应。这一工作同时表明,在体积膨胀型六角磁相变体系中,压力可以作为有效的相变调控变量,适合压热效应的研究。 第三个工作研究了等静压对磁性拓扑体系中拓扑物态的调控。研究选取新近发现的磁性Weyl半金属Co3Sn2S2体系作为研究对象,测量了高达40GPa等静压下的XRD和电输运性质。等静压加载过程中,Hall曲线回滞、矫顽场、反常Hall电导在40GPa附近降为零,表明体系磁性在40GPa消失。理论计算给出40GPa附近体系由巡游铁磁性体系转变为无自旋极化的Pauli顺磁态,进入Z2=1的、时间反演对称性保护的“广义”拓扑绝缘体相。结合实验结果和理论计算,本文指出磁性Weyl半金属Co3Sn2S2在40GPa高压下发生了一个由磁性Weyl半金属到非磁拓扑绝缘体相的磁致拓扑相变,具有经典磁相变与新型拓扑相变耦合的特征。这一研究将促进更多的拓扑物态调控和拓扑相变的研究,为磁性拓扑材料的深化研究提供基础。 第四个工作集中在低维度的薄膜体系中,研究了厚度对Co3Sn2S2磁性Weyl体系的拓扑态及电输运行为的影响。本文采用化学气相传输方法,首次生长出了高质量的Co3Sn2S2单晶薄膜样品,采用微加工手段制作了输运测量样品。输运测量结果显示,Co3Sn2S2薄膜在30nm厚时仍然能够保持面外铁磁序和本征机制主导的反常Hall效应。同时,研究中观察到了由反向磁场诱发的新物态,表现为低温反常负磁电阻和衍生的Hall分量等输运性质。这是首次在磁性拓扑材料薄膜体系中观察到这一奇异行为。Co3Sn2S2薄膜基本物性的研究将为磁性拓扑材料的应用提供重要基础。薄膜体系中由反向场诱发的新物态和新物性,有望为电子器件的设计提供更多的自由度。 基于以上相变课题研究,本论文最后给出了对经典朗道相变和新型拓扑相变的理解。两类相变过程中均伴随着电子结构的转变,体系趋于能量极小;而朗道相变能够用局域对称性破缺描述,拓扑相变则超出朗道相变理论的范畴,需用全局定义的拓扑不变量来描述。本论文中对朗道相变和拓扑相变的研究和理解,有利于为进一步开展多参量调控新物态新物性的深入探索提供思考和借鉴。