摘要
在强关联电子体系中，阻挫磁性材料扮演着非常重要的角色。在阻挫材料中，其自旋之间的相互作用相互竞争，导致很强的量子涨落，从而使得体系的基态和性质无法采用经典的一些理论进行描述，并出现新的现象和物理。其中量子自旋液体是目前该领域最重要的研究对象，也一直没有在实验上被完全确认。所谓量子自旋液体，不论是在实验上还是在理论上其实都没有完备的定义，而是描述了一类具有异常高自由度的纠缠或巨大的量子叠加态。在具体材料上，往往体现出零温下没有磁有序、存在分数化激发等现象。但是其最本征的性质是体现在非局域的性质，从而无法被各类实验（本质上是局域测量）所验证。因此，如何并找到更好的方法来验证其特性一直是阻挫材料研究的重点和难点。在各类量子自旋液体中，Z2量子自旋液体，即Z2拓扑序，来源于具备严格解的toric code模型，因此在理论上更容易理解，被认为是最简单的量子自旋液体。而在物理性质上，Z2拓扑序非常特殊的一点就是，其分数化激发spinon和vison都具有严格的理论定义，且都是有能隙的。因此，Z2拓扑序对于各类局域的微扰，如杂质、缺陷等，并不敏感。这使得Z2拓扑序在实验上相对更容易被研究。由于拓扑序无法采用经典的朗道对称性破缺理论描述，对于其研究将对强关联电子理论、高温超导理论以及量子计算起到很大的推动作用。 本论文采用中子散射、比热和μSR等方法，对二维笼目结构材料体系的磁性进行了系统性的研究。取得的主要成果如下: 1.详细研究了Cu4(OH)6FBr低温的晶体结构、磁结构和磁激发谱。随着温度降低，Cu4(OH)6FBr的晶体结构从六角结构变为正交，而Cu2+离子构成的笼目结构也被扭曲。确定了其低温下的反铁磁序结构，表明磁有序主要发生在层间铜，而面内铜的磁矩很小。该体系的磁激发也可以大致分成两个部分，一部分是低于约3meV的激发，具有明显的自旋波特性，且该特征在TN之上立刻消失，表明其来源于层间铜的反铁磁序;另一部分则从低能一直延展到更高能量，呈现出自旋连续谱的特征，且随温度上升变化较弱，表明其来源于笼目层的铜自旋。 2.详细研究了Cu3Zn(OH)6FBr的磁激发和比热。通过测量具有不同层间铜含量的样品，发现，其磁激发在大于1meV时是相同的，呈现出自选连续谱的特征，与Cu4(OH)6FBr的激发非常相似，表明其来源于笼目层自旋。而在更低能量，其强度则正比于层间铜的含量，表明其来源于剩余的少量层间铜自旋。通过简单地比较，可以扣除层间铜自旋的激发，从而获得笼目层自旋的本征激发。结果表明，其本征激发是有能隙的，且在Q=0处的值是之前核磁共振测量的spinon(S=1/2)能隙值的两倍，表明中子散射测量到了双spinon激发。通过相似的比较，也获得了笼目层的磁性比热，表明其余磁场无关，且呈现出有能隙的行为，与理论所预期的vison激发行为一致。这些行为表明，Cu3Zn(OH)6FBr很可能具有Z2拓扑序的基态。 3.详细研究了Cu4-xZnx(OH)6FBr的反铁磁序和反铁磁激发随锌含量变化的演化。随着Zn的掺杂，系统从正交相反铁磁基态过渡到了六方相量子液体态。在具有磁有序的样品中，分别出现了短程磁有序和体系自旋关联的两个转变温度。体系在x=0.66以上存在着量子自旋液体区域，在0.4-0.6之间存在着短程关联的混合区域。自旋激发谱中，在10meV附近存在着较为一致的自旋连续激发，而x=0的样品中，2meV附近的自旋波随着掺杂在x=0.4左右消失。 4.本文还研究了另一个具有二维笼目结构的材料Cu3Mg(OH)6Br2，发现其在低温下具有面间长程反铁磁结构，而面内构成共线的铁磁结构。其有序磁矩的大小等于Cu2+离子的经典磁矩，表明该系统的量子涨落较弱。不过，在低温下也仍然发现了比热的异常上升行为，可能存在着另一种激发。
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