摘要
基于过一硫酸盐（PMS）活化的高级氧化技术近年来逐渐成为污水处理和环境治理方面的研究热点。基于过渡金属或金属氧化物的催化方法可以有效活化PMS，但该过程始终存在金属溶出的潜在危害。利用环境友好、价格低廉的碳催化剂替代金属催化剂用于PMS活化具有重要意义，然而现有碳材料对PMS的活化效率及稳定性都有待提高。此外，碳材料活化PMS的活性位点与催化机理仍不明确，限制了高性能碳基催化剂的开发。针对上述问题，本文采用柠檬酸钾为原材料构建了铁氮复合多孔碳（Fe-N-PC），并研究了材料活化PMS降解布洛芬的性能和作用机理，对于促进碳基催化剂在高级氧化技术领域中的应用具有重要意义。本文主要研究内容和结果如下： （1）利用多种表征手段对Fe-N-PC的表面结构和性质进行了分析，并对其催化PMS降解布洛芬的性能进行了测试。Fe-N-PC具有高达1620.0m2g-1的比表面积和大量均匀分布的微孔，对布洛芬具有优异的吸附性能。同时，Fe-N-PC充分发挥了铁-氮复合的协同效应，催化效率显著高于其他对比材料，对布洛芬氧化的反应速率常数（k）和活化能分别为0.1894min-1和35.5kJ/mol。 （2）系统考察了反应温度、溶液初始pH值、常见无机阴离子、腐殖酸等对Fe-N-PC降解布洛芬的影响。探究了Fe-N-PC的循环稳定性以及对不同有机污染物的去除效果。实验结果表明，随着温度升高反应速率加快；在pH为3-9范围内，Fe-N-PC/PMS体系都能够高效运行；HCO3-能够明显降低反应速率；Fe-N-PC催化PMS对多种有机污染物具有较高的降解速率。 （3）通过EPR测试、淬灭实验、PMS分解实验、原位拉曼技术和开路电位测试对Fe-N-PC/PMS系统的催化机理进行了研究。大量数据结果证实了Fe-N-PC/PMS体系是通过依赖于电子转移的非自由基途径实现对布洛芬的催化降解。
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