摘要
利用太阳能的半导体光催化技术被认为是一种能同时解决环境污染和能源短缺问题的方法,其在诸多领域有着广泛的应用,如空气净化、水净化、自洁净玻璃等。在众多光催化剂中,CeO2/g-C3N4异质结的构建因兼具有g-C3N4强的还原性以及CeO2强的氧化性而备受关注。但CeO2/g-C3N4异质结在构建过程中存在CeO2纳米颗粒易团聚、可见光利用效率低、光生载流子复合率高以及活性位点有限等问题,限制了其进一步应用。为了克服以上缺点,通过合理设计和构建异质结结构来提高其光诱导电荷的分离和转移效率是一种有效的方法。本文通过表面改性、引入缺陷以及微观形貌调控等方式来构建具有高效光催化活性的CeO2/g-C3N4异质结。主要内容包括以下三个方面: 首先以羧基化g-C3N4(C-g-C3N4)为基,采用原位水热法合成了0D/2DCeO2/C-g-C3N4异质结光催化剂,通过C-g-C3N4表面的羟基以及羧基基团与金属Ce离子的交互作用来改善CeO2纳米颗粒的分散性。TEM结果表明,与CeO2/g-C3N4bulk异质结相比,羧基化提高了CeO2的分散性。当CeO2的负载量为3Wt%时,其光电流密度最高(7.21х10-3mA)。此外3%CeO2/C-g-C3N4异质结在8h内光催化还原CO2产生31umol/g的CO和1.195umol/g的CH4。并且在120min之内对环丙沙星的降解达到73%,并用DFT理论研究了其光催化机理。 其次,采用水热法、静电自组装和煅烧法制备了富含丰富氧空位的2D/2DC-g-C3N4/CeO2-S-H2复合异质结。通过Raman、XPS证明了氧空位的存在,同时氢化处理使得Ce3+/Ce4+的比例从28.2%提高到32.08%,表明氢化处理可提高氧空位的浓度,同时氧空位的增加进一步提高了异质结对可见光的吸收以及电子的捕获,极大的促进了光生载流子的分离。性能测试表明,60%C-g-C3N4/CeO2-S-H2异质结光催化剂表现出了良好的CO2还原及环丙沙星降解性能,120min内对环丙沙星的降解能力达到了78.5%,同时光催化还原CO2为CO的产量为19.032umol/g,CH4的产量为11.997umol/g。研究结果表明通过氧空位的引入有效增强了异质结在CO2还原过程中CH4的产量,对光催化CO2还原产物的选择性研究具有借鉴意义。 最后,本章通过水热法合成了不同形貌的CeO2,包括CeO2棒(CeO2-R)、CeO2立方体(CeO2-C)、CeO2八面体(CeO2-O),并将不同形貌的CeO2与g-C3N4复合构筑了异质结光催化剂,对其进行了一系列表征。研究了形貌对异质结光催化性能的影响,结果发现CeO2-O/g-C3N4异质结具有最好的光催化降解二硝基酚性能,在120min内对二硝基酚的降解达到63.1%,表明CeO2的形貌对异质结光催化活性具有重要影响。