摘要
自然界中稳定存在的锂同位素有两种，即6Li和7Li，自然丰度分别约为7.5％和92.5％。高丰度6Li和7Li产品在核工业中有着重要的作用，较高丰度的6Li产品是生产核聚变堆燃料的关键原料;高丰度的7Li产品可以作为压水反应堆的pH调节剂和熔盐反应堆的冷却剂。因此，高丰度锂同位素的工业化生产是核聚变反应堆和新型核裂变反应堆实现大规模应用必不可少的步骤。目前锂汞齐法是唯一实现工业化生产的锂同位素分离方法，然而其具有较大的环境风险，缺乏锂同位素无汞高效分离方法和工艺是制约我国核工业可持续发展的瓶颈之一。 基于课题组前期工作基础，本论文构建了水溶液|离子液体-冠醚有机相|水溶液体系，并基于此体系开展了电迁移分离锂同位素研究，初步探索了多种作用在锂同位素分离中的协同效应。具体研究结果如下: (1)两段法电迁移分离锂同位素 构建了“锂离子-冠醚阳极液|阴极水溶液”两段式体系，以萃取锂盐水溶液后负载锂的离子液体-冠醚体系为阳极液，1V和2V电压下迁入阴极水溶液的锂离子富集7Li;过高电压(2～4V)会导致有机相分解，以溶解锂盐的液体15-冠醚-5为阳极液，阴极水溶液中迁入的锂离子锂同位素分离效应较弱;以添加15-冠醚-5的锂盐水溶液为阳极液，4V及以下的低电压时迁入阴极水溶液的锂离子富集6Li，8V及以上的高电压时迁入阴极水溶液的锂离子富集7Li。 (2)三段法电迁移分离锂同位素 构建了“水溶液|离子液体-冠醚有机相|水溶液”三段式体系，通过萃取锂盐水溶液的方式在有机相中引入锂离子时，低电压(2V、4V)下，阳极和阴极的水溶液均富集7Li，有机相富集6Li;高电压(8V、16V)下，阳极水溶液仍然富集7Li，有机相和水溶液富集6Li。当以锂盐水溶液作为阳极液向体系中引入锂离子时，阳极水溶液富集7Li，有机相和阴极水溶液富集6Li;随着时间延长，阴极水溶液中6Li富集效应逐渐减弱。自阳极水溶液引入锂离子的方式相比于自有机相引入锂离子具有更好的锂同位素分离效应。 (3)多种作用在电迁移分离锂同位素中的协同效应 设计了系列对比实验，研究了锂离子扩散、电场驱动和有机相萃取三种作用力对锂离子迁移和锂同位素分离的影响及三种作用之间的相互协同，讨论了电场和冠醚在锂离子迁移和锂同位素富集中的作用。研究发现:扩散的驱动力来自体系不同部分的锂离子浓度差异，6Li的富集方向与锂离子的扩散方向一致;电场会影响有机相保有锂离子的能力，6Li自阳极向阴极方向迁移富集;有机相中引入冠醚极大增强了体系的锂离子传输能力和锂同位素分离效应，有机相的锂离子萃取能力和6Li选择性富集能力随着有机相中锂离子浓度的升高而降低。水溶液|离子液体-冠醚有机相|水溶液三段式体系在电场作用下富集锂同位素是一个动态变化的过程，不同条件下，6Li富集部位可发生相应的改变。
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